Одним из таких тайных обществ, получивших общее название «иллюминатов» (буквально — «озаренных»), была секта мартинистов, последователей португальского теософа Мартинеса Паскуалиса. С ними и сблизился Казот в середине 1770-х годов. Биографическая легенда связывает его вступление в тайное общество с выходом в свет повести «Влюбленный дьявол» (1772). Вскоре после появления этой книги к Казоту якобы явился незнакомец, молчаливо приветствовавший его условным знаком тайного братства. В ответ на недоуменный вопрос писателя он пояснил, что считал его «одним из наших», то есть посвященных в тайный ритуал и философское учение своей секты, ибо то и другое получило достаточно верное отражение во «Влюбленном дьяволе». При этом незнакомец угрожал Казоту суровой карой за разглашение тайн ордена. Завязавшаяся затем беседа будто бы имела своим следствием «обращение» писателя в новую веру.
Если подлинные обстоятельства, приведшие Казота в секту мартинистов, остаются до конца невыясненными, то с гораздо большей определенностью можно установить время и причины его расхождения с ними. Оно последовало в самом начале революции из-за несогласия с политическими воззрениями мартинистов. Тогдашний глава секты Сен-Мартен и его последователи приветствовали революцию, возлагая на нее надежды социального преобразования общества в духе их идей. Казот же оставался до конца приверженцем монархии и даже пытался с помощью эмигрантских аристократических кругов организовать побег Людовика XVI (летом 1792 г.). Его письма попали в руки революционных властей, он был арестован, судим и казнен 24 сентября 1792 г.
Гибель на эшафоте, а также усиленные занятия мистикой и связь с тайными сектами и отдельными лицами, пользовавшимися репутацией «ясновидцев», послужили поводом для биографической легенды, которая окружила имя Казота романтическим ореолом и принесла ему в XIX в., в эпоху романтизма, едва ли не большую известность, чем его литературное творчество. Речь идет о знаменитом «пророчестве» Казота, впервые опубликованном в 1806 г. в «Посмертных сочинениях» его младшего современника, писателя Лагарпа (см. приложение II). Достоверность этого пророчества довольно рано подверглась сомнению; уже в середине XIX в. его подлинность была полностью отвергнута, и оно было отнесено к числу литературных мистификаций, широко распространенных в эпоху романтизма. Новейшие исследователи, в целом принимая эту точку зрения, вносят, однако, в нее некоторые поправки: опираясь на свидетельства лиц, общавшихся с Казотом в предреволюционные годы, они полагают, что мистически настроенный писатель, искренне считавший себя «ясновидцем», мог действительно высказывать в самой общей форме свои суждения о надвигающемся социальном перевороте и тех грозных последствиях, которые он нес с собой для тех, кто так или иначе был связан со старым режимом. Собственная судьба Казота, как и судьба других, более или менее известных лиц, дали затем Лагарпу конкретный материал для «Пророчества», сочиненного им уже после событий 1792-1793 гг. Этот эффектный и впечатляющий рассказ, построенный по принципу нарастающего драматизма — от непринужденно-легкомысленной салонной болтовни к зловещим прорицаниям и заключительному торжественно-библейскому иносказанию — пользовался широкой популярностью как у французских читателей, так и за границей. Одно из свидетельств тому — известное стихотворение Лермонтова «На буйном пиршестве задумчив он сидел...»
Литературная деятельность Казота началась в 1740-х годах, сразу по приезде в Париж. Его первые произведения — «Кошачья лапка» (1741) и «Тысяча и одна глупость» (1742) написаны в модном для того времени жанре волшебной сказки и выдержаны в манере рококо. Для них характерно обращение к условной восточной экзотике и фантастике с довольно ощутимым налетом эротики.
Отъезд на Мартинику прервал литературные занятия Казота, лишь во время кратковременного приезда во Францию в 1752 г. он принимает участие в развернувшемся тогда споре о преимуществах французской или итальянской музыки (так называемая «война буффонов»). В этом споре Казот выступил сторонником французской музыки и противником Руссо, защищавшего итальянскую.