Адмирал, проведя статистическую обработку размерений судов, приказом от марта 1828 года ввел расчет стандартной грузоподъемности судов, что упростило определение их стоимости при заказе и финансово-экономические расчеты, устранило разнобой в подсчете грузоподъемности.
Астрономией Грейг не прекращал заниматься всю жизнь. За границей моряк приобретал астрономические инструменты и литературу, которых не было в России, и постоянно пользовался ими в плаваниях. Вступив в командование флотом, Грейг приказал оборудовать в доме главного командира в Николаеве вместо башенки обсерваторию, в которой часто занимался астрономическими наблюдениями. Одновременно на окраине Николаева в загородном имении Г. А. Потемкина Спасское урочище по его приказу был оборудован для нужд флота «деревянный обсервационный домик». Однако для растущего флота его было недостаточно, и Грейг в письме морскому министру от 29 мая 1820 года обосновал необходимость постройки Морской астрономической обсерватории.
Первые обсерватории появились в России на рубеже XVII и XVIII веков для целей учебных и мореходных в Архангельске и Московской школе арифметических и навигацких наук. В 1726 году была основана обсерватория при Академии наук в Петербурге, в основном для целей картографии. В 1809 году В. Я. Струве основал обсерваторию при Дерптском университете. Но лишь в 1819 году была выстроена обсерватория в Або специально для целей мореходных. На Черном море обсерватории не было. Получив разрешение Александра I, в следующем году главный командир утвердил проект, составленный по типу обсерватории под Або. Началась постройка на Спасском кургане под Николаевом. В 1827 году обсерватория, крупнейшая в России и оборудованная на уровне лучших обсерваторий мира, была достроена. На роль «морского астронома» Грейг пригласил ученика Струве К. Х. Кнорре, который возглавлял обсерваторию полвека, до конца жизни. Позднее, описывая устройство обсерватории, Кнорре писал:
«Устройство ее, к счастию, было поручено начальнику, который, имея сам высокие сведения не только по астрономии, но и по всем математическим и физическим наукам, приложил все старания, чтобы соорудить здание, в полной мере соответствующее нынешнему состоянию науки, несмотря на ограниченность средств, ему предоставленных. Можно смело сказать, что без неусыпных трудов и особенного усердия адмирала Грейга Николаевская обсерватория не существовала бы или по крайней мере не имела бы достаточных средств, чтобы споспешествовать к развитию астрономии».
Работа в обсерватории началась до завершения постройки. Грейг совместно с Кнорре и К. Далем проводил астрономические наблюдения. Часть их результатов была опубликована в специальной литературе, а некоторые помещены на листах Небесного атласа, изданного Берлинской академией наук. С 1822-го по 1824 год благодаря этим наблюдениям получили точную привязку свыше двадцати точек Черноморского побережья, которые послужили основой последующих гидрографических съемок. Работы Кнорре, посвященные вопросам картографии, были по указаниям Грейга изданы Черноморским Депо карт в Николаеве.
Кроме научных исследований, обсерваторию использовали для изучения мореходной астрономии кадетами Черноморского штурманского училища и слушателями Николаевских офицерских курсов. Она служила также астрономическим центром для гидрографов, проводивших съемки берегов, снабжала корабли картами и мореходными инструментами, поверяла корабельные приборы.
В 1822 году за научную работу в области астрономии и руководство созданием обсерватории в Николаеве флотоводца избрали почетным членом Петербургской академии наук.
При отъезде из Николаева Грейг подарил свои личные астрономические инструменты флоту и обсерватории. Но он не оставил прежние занятия, для которых появилось особое направление.
Для картографирования огромной страны требовалось точное определение мест по звездам, следовательно, и точное определение мест звезд на небе, Россия нуждалась в большой обсерватории. Астроном В. Я. Струве выступил с предложением основать обсерваторию под Петербургом. В 1834 году была создана Комиссия по строительству Пулковской обсерватории. Ее составили академики В. К. Вишневский, A. C. Грейг, Е. И. Паррот, В Я. Струве и П. Я. Фусс. По предложению Струве председателем комиссии избрали Грейга. Позднее астроном, назначенный первым директором Пулковской обсерватории, писал: