В августе 1950 года Маригелла впервые публично озвучивает радикальные тезисы: он выпускает манифест, в котором проповедует идею революционной войны. Как член Исполнительного Комитета, он возглавляет делегацию БКП, посетившую Китай в 1952 году. По возвращении, очарованный революционными достижениями Мао, будущий главарь ALN начинает работу по подготовке масс к бразильской революции. Тогда ещё он настаивал на необходимости формирования крестьянской революционной армии (Армии Национального Освобождения), в соответствии со стратегией, выдвинутой Мао Цзедуном и Линь Бяо.
Следующим шагом Маригеллы являлось проникновение в студенческую среду.
С помощью контактов на юридическом факультете Рио-де-Жанейро, ему удаётся завербовать некоторых преподавателей и учащихся. Семена бунта были посеяны, оставалось только ждать урожая.
Стратегия Кубинской Революции, ставшей примером для многих бойцов с режимом в Латинской Америке, противоречила позиции международного коммунистического движения и БКП, вставших на платформу советского примиренческого реформизма. Однако, триумф армии Фиделя восхищает многих старых бразильских революционеров, действующих ещё с 30-х годов, которых до глубины души потрясает тактика «фокизма». Для Маригеллы, человека «поколения Коминтерна», концепция «партизанских очагов» выглядит идеальной для реализации в Бразилии.
После военного переворота 1964 года, Маригелла в очередной раз арестован в одном из кинотеатров Рио-де-Жанейро. Выпущенный благодаря усилиям юриста Собраля Пинту, он переходит к открытой пропаганде идей вооружённой борьбы среди студентов и рабочих.
В июле 1967 года Карлус получает официальное приглашение принять участие в конференции «Организации Латиноамериканской Солидарности» (OLAS) в Гаване, где обсуждаются пути распространения антиимпериалистической борьбы на весь континент.
Не спрашивая разрешение о стоявшей в оппозиции к OLAS Коммунистической Партии, Маригелла отбыл в столицу Кубы по фальшивому паспорту.
Конференция закончилась принятием знаменитых Деклараций, одобрявших вооружённое действие в большинстве стран южноамериканского континента, что ещё более усилило решимость Маригеллы перейти к активной борьбе.
После конференции Маригелла провёл ещё несколько месяцев на Кубе, где его настигла новость об окончательном исключении из рядов Бразильской Коммунистической Партии.
Вернувшись на родину в конце 1967 года, он непосредственно переходит к практике революционной войны.
Итак, осенью 1969 года ALN впервые сталкивается со шквалом государственных репрессий, подбирающихся всё ближе к главному руководителю организации. Началом конца Маригеллы стало задержание Паулу де Тарсу Венсеслау, который выдал полиции телефонный номер, использующийся для экстренной связи с руководством ALN.
Проверка показала, что номер принадлежит доминиканскому монастырю в квартале Пердизес. К тому времени, братья уже находились под подозрением после того, как арестованный в марте 69 боевик VPR Исаис ду Вале Алмада сообщил о близких связях монахов с подрывными революционными группировками Сан-Паулу. За монастырём было установлено пристальное наблюдение, телефон так же прослушивался.
Тем временем, 2 ноября в Рио-де-Жанейро в общественном автобусе были схвачены фрей Тимотео (Фернанду де Бриту) и фрей Иво (Ив ду Амараль), прибывшие сюда для установления контактов с местным прогрессивным клиром.
Привезённые в Сан-Паулу, монахи начали сдавать властям все известные им сведения, касающиеся сети ALN и участия в ней братьев-доминиканцев. В конечном итоге, фрей Тимотео признался в том, что, после отъезда фрея Освальду за границу, именно он был назначен ответственным за контакты Маригеллы и членов логистической сети. Экстренная связь с руководителем «Национально-Освободительного Действия» проходила через книжный магазин «Duas Cidades», принадлежавший доминиканскому ордену: Маригелла (или его доверенные) просто звонил сюда, и называл пароль «Это Эрнесто. Сегодня в мастерской», что обозначало, что встреча должна состояться в 8 часов вечера на высоте 800 в Аламеда Каза Бранка, Сан-Паулу.
Согласившись сотрудничать с властями, фрей Тимотео несколько дней, под наблюдением агентов, ждал звонка. Наконец, 4 ноября телефон зазвонил. Встреча была назначена.
В Аламеда Каза Бранка, близ места будущей встречи, была организована засада. Одни агенты скрывались в близлежащих строящихся домах, наблюдая за происходящим на улице, другие конспирировались под обычных прохожих или под влюблённые пары. В нужном месте стоял «Фольксваген – Фуска» с двумя испуганными доминиканцами в салоне.
Незадолго до назначенного времени, мимо высоты 800 медленно прошёл мужчина, идентифицированный полицией как Луис Жозе да Кунья («Креол»), близкий помощник главаря ALN. Опасаясь спугнуть Маригеллу, его задерживать не стали.