Ликвидации чеченских «амиров»: В течение 2003 года группа «А» работала в Чечне, занимаясь не только нейтрализацией незаконных вооружённых формирований, но и обнаруживая склады. Так, летом в одном из чеченских сёл группа во главе с майором В. А. Ульяновым обнаружила подозрительный дом, в котором могли скрываться сепаратисты, однако Ульянов предположил, что в доме находился схрон с оружием. Несмотря на то, что за день работы Ульянов не раскопал схрон, последующие группы подтвердили его догадку и обнаружили на большой глубине подпольный склад с оружием и боеприпасами. Осенью того же года состоялась очередная командировка группы «А» в Чечню, которая работала в горах и за время командировки взяла базу чеченских сепаратистов. Утром 8 сентября группа приступила к очередному заданию: в селении Ялхой-Мохк находились два «амира» (главари крупных группировок), которых надо было взять живыми для получения ценной информации, а рядом с селением была база. Оперативники для маскировки переоделись так, чтобы не отличаться от чеченцев. Ночью бойцы добрались до нужных позиций, а через несколько минут появились противники, вооружённые автоматами с подствольными гранатомётами и ручными гранатами. В первой группе работал майор В. А. Ульянов: одного «амира» удалось схватить живым, однако его охрана начала отстреливаться. В ходе перестрелки Ульянов получил тяжёлое ранение, от которого скончался. Второго «амира» захватить живым не удалось: в результате завязавшейся перестрелки он был уничтожен. Посмертно Ульянову было присвоено звание Героя России.
8 апреля 2004 года бойцы Управлений «А» и «В» участвовали в спецоперации по поиску и ликвидации Абубакара Висимбаева по кличке «Одноглазый Бакар», который был ближайшим подручным Шамиля Басаева и прошёл обучение диверсионному делу в одном из лагерей Хаттаба. Висимбаев был вербовщиком женщин-смертниц («шахидок»), готовившихся к совершению теракта на Дубровке, а также был причастен к серии взрывов (теракты на религиозном празднике в селении Илисхан-Юрт и в селе Знаменское, взрывы автобуса с персоналом базы ВВС и на территории военного госпиталя). Предварительные поиски в Грозном не дали ничего, и обе группы отправились в станицу Шелковская Наурского района, где было одно из убежищ Висимбаева. Когда они вошли в дом, где скрывался «Одноглазый», то при обыске комнат обнаружили двух женщин, ребёнка и молодого мужчину. Сотрудник «Альфы» майор Ю. Н. Данилин, открывая одну из больших комнат, попал под обстрел находившегося в здании боевика, и был тяжело ранен. Ранение Данилина оказалось смертельным, однако Висимбаева удалось уничтожить, а его подручного захватить в плен. Данилину посмертно было присвоено звание Героя России.
13 июля 2004 года «Альфа» понесла очередную потерю: в Грозном погиб прапорщик С. А. Цаплин, который осуществлял личную охрану и.о. президента Чеченской Республики Сергея Абрамова. Цаплин находился в автомобиле сопровождения, который был взорван в результате срабатывания радиоуправляемого фугаса.
Операция по освобождению заложников в Беслане: 1–3 сентября 2004 года — Беслан, Северная Осетия. Группа вооружённых боевиков под командованием Руслана Хучбарова по приказу Шамиля Басаева захватила свыше 1100 заложников в здании школы № 1; в первый же день ими были расстреляны более 20 заложников. 3 сентября в 13:05 в здании школы прогремели два мощных взрыва, после чего сотрудники ЦСН пошли на штурм. В ходе многочасовой операции были уничтожены 28 террористов (трое участников захвата, включая одну из смертниц, погибли в период с 1 по 2 сентября), один бандит был захвачен живым. Всего жертвами теракта стали 334 человека (в том числе 186 детей), свыше 800 человек получили ранения. Спасая заложников, погибли три сотрудника «Альфы» — майор А. В. Перов (Герой России посмертно), майор В. В. Маляров, прапорщик О. В. Лоськов, а также семеро бойцов «Вымпела».
Ликвидация Аслана Масхадова и Абу Хафса: 8 марта 2005 года — Толстой-Юрт, Чечня. Ликвидация президента Чеченской Республики Ичкерия Аслана Масхадова. Операция по задержанию Масхадова и его ближайшего окружения планировалась долго и тщательно: благодаря полученной в начале марта 2005 года информации удалось определить адрес убежища Масхадова. В ответ на предложение сдаться боевики ответили категорическим отказом. Оперативно-боевые группы ЦСН обезвредили бандитов, а сам Масхадов был застрелен своим же племянником.
26 ноября 2006 года — Хасавюрт, Республика Дагестан. Ликвидация Абу Хафса (настоящее имя — Фарис Юсейф Умейрат), представителя «Аль-Каиды», командира иностранных исламских боевиков на Северном Кавказе, финансиста «джихада» в Чечне и сопредельных регионах (вместе с ним уничтожены четверо человек). Силовая фаза операции началась на рассвете с уничтожения снайперами двоих боевиков, занявших оборону в частном доме; позже по воротам был произведён выстрел из гранатомёта, а затем на бронированном КамАЗе во двор дома ворвалась штурмовая группа. В ходе получасового боя все боевики были уничтожены.