В 1207 г. легат предпринял последнее и решительное усилие. Видя, что от Раймунда ни в Тулузе, ни в Лангедоке ничего не добиться, Кастельно отправился в провансальские домены графа, чтобы обязать тамошнюю знать прекратить сражения между собой и подписать всеобщий мир. Потом он объединил всех подписавших его в лигу, нацеленную на преследование лангедокских еретиков. Когда присоединиться к этому миру и вступить в эту лигу потребовали от графа Тулузского, он отказался: она была направлена против значительной части его подданных и по существу против него. «Тогда божий человек, — пишет Петр из Во-де-Сернея, — побудил сеньоров Прованса восстать против своего сюзерена». Убежденный, что Раймунд может уступить лишь принуждению, Кастельно отлучил его и наложил интердикт на все его графство. Потом он приехал к графу, чтобы без обиняков высказать ему все, что думал о его поведении. Сцена была бурной. Сернейский монах восхищается смелостью, с которой легат дерзнул воспротивиться «тирану» и публично бросить ему в лицо обвинение в клятвопреступлениях и изменах.
Предписывал ли Иннокентий доводить таким образом дело до крайности? Во всяком случае, он поддержал своего представителя и одобрил его действия. 29 мая 1207 г. архиепископы Вьенна, Амбрена, Арля и Нарбонна получили приказ огласить в своих провинциях анафему графу Раймунду и заставить прихожан соблюдать ее. «Он отлучен, — писал им Папа, — за то, что содержал рутьеров, используя их для разорения страны; за то, что нарушал мир по великим постам, в праздники и в постные дни в начале сезона, что отказывался воздавать противникам по справедливости, доверял официальные должности евреям, разорял аббатства, превращал церкви в крепости, повышал дорожные пошлины сверх допустимой меры, лишил епископа Карпантрасского его владений, отказался подписать Прованский мир; наконец, потому что он покровительствует еретикам, принимает их у себя и, вопреки своим неоднократным клятвам, сделался еретиком сам». Последнее утверждение Иннокентий III сделал со слов своих легатов: позже ему придется признать, что принадлежность графа Тулузского к еретикам так и не доказана.
Папский циркуляр устанавливал и условия интердикта. «Пока граф не покорится, его подданные и его вассалы будут освобождены от долга верности и оммажа по отношению к нему. Все князья, шателены, чиновники и рыцари, которые после оглашения приговора встанут на защиту графа, также будут отлучены. Та же кара постигнет всех судей, адвокатов или врачей, которые посмеют ему служить — вплоть до кузнеца, который сознательно подкует коней ему, его людям или его армии».
Все меры были приняты; Кастельно даже хотел скрепить своей печатью копии этого циркуляра. Но суверен Лангедока настолько вывел Папу из терпения, что последний не удовлетворился этой карой. В тот же день, когда было объявлено об отлучении, он направил графу испепеляющее письмо. Он называл его зачумленным и безумным человеком, безбожным и жестоким тираном. Он упрекал его в «мерзостях и преступлениях». Он грозил ему Божьим возмездием, адскими муками и даже всеми болезнями, какие только на этом свете могут обрушиться на того.
«Ты сделан не из железа; у тебя такое же тело, как и у других; тебя может охватить лихорадка, настичь проказа, разбить паралич, ты можешь стать одержимым или слечь от неисцелимых недугов. Божественное могущество способно даже обратить тебя в животное, как царя Вавилонского. Каково — прославленный король Арагона и почти все прочие вельможи, твои соседи, поклялись соблюдать мир, повинуясь легатам Апостолического Престола, и лишь ты один отвергаешь его и ищешь поживы в войне, точно ворон, что кормится падалью! Не стыдно тебе нарушать данную тобой клятву — изгнать еретиков из своего фьефа? А когда наш легат упрекнул тебя за то, что ты их защищаешь, не ты ли посмел ему ответить, что запросто найдешь такого ересиарха, такого катарского епископа, который сумеет показать превосходство своей религии над религией католиков? Уже одним этим ты поддерживаешь ересь, и есть сильные подозрения, что ты примкнул к ней (здесь Иннокентий уже не утверждает виновность графа, а предполагает ее). Что за безумие тебя охватило? Ты что же, считаешь себя мудрее всех тех, кто верен церковному единству? Как ты можешь думать, будто те, кто сохранил католическую веру, — прокляты, а приверженцы этих безрассудных и лживых учений спасены?»
И в обмен на отпущение грехов Папа хочет полного и быстрого удовлетворения своих требований. В противном случае он отберет у графа землю, которую тот держит непосредственно от римской Церкви (графство Мельгей). А если и этого будет недостаточно, он прикажет всем соседним князьям подняться на Раймунда, врага Христа, гонителя духовенства, и позволит каждому из них оставить себе то, что тот сможет отнять у графства Тулузского.