На рубеже 2006–2007 годов общественный резонанс вокруг Мамонова достиг небывалых высот: на экраны страны вышел новый фильм Павла Лунгина «Остров», где Петр Николаевич исполнил главную роль, а партнерами его стали звезды российского кино Виктор Сухоруков и Дмитрий Дюжев. Согласно несколько ходульному сценарию, написанному выпускником ВГИКа Дмитрием Соболевым, стержнем фильма являлась фигура отца Анатолия – юродивого монаха, который в юности во время войны предал и расстрелял друга и много лет спустя пытается отмолить грехи. В исполнении Мамонова, однако, от ходульности не осталось ничего – главным стало другое: «Остров» позволил Петру Николаевичу идеально совместить свою религиозность последних лет с пожизненной артистической эксцентрикой. Соединение этих важнейших для него стихий-состояний дало такой мощный эффект, что весь фильм, рисковавший скатиться в вымученную проповедь, превратился в своего рода православный бенефис Мамонова. А в таком качестве «Остров» в ситуации современной ему России был неизбежно обречен на огромный успех.
Повторно сниматься у Лунгина Петр Николаевич согласился не без колебаний, лишь только получив благословение своего духовника.
То, что Мамонов «взорвет» картину изнутри, хитрый режиссер, скорее всего, запланировал. «Мамонова я „увидел“ сразу, – вспоминал Лунгин. – С Петей знаком много лет, видел все его театральные моноспектакли, знаю, какой путь он прошел. Понимаете, в нем всегда была юродивость. Мамонов не столько отца Анатолия играл, сколько себя. Когда мы снимали молитву, это был крайне интимный момент. Это не игра была – Петр молился так, как молится ежедневно».
25 ноября 2006 года состоялся благотворительный премьерный показ картины в рамках XI Международного фестиваля православного кино и телепрограмм «Радонеж», жюри которого в итоге признало «Остров» лучшим христианским фильмом 2006 года. По представлению этого жюри, возглавляемого писателем-«деревенщиком» Владимиром Крупиным, фильм посмотрел Алексий II, тут же решивший наградить съемочную группу патриаршими грамотами. Грамоту получил и Мамонов, который на церемонии награждения, прошедшей в московской рабочей резиденции Патриарха, сказал, что если в результате просмотра фильма хотя бы один человек из десяти тысяч пойдет в храм, «значит, мы выполнили свою задачу».
Так же как и образ, созданный Петром Николаевичем в «Острове», сам Мамонов в жизни, являясь «ходячей рекламной кампанией фильма», нагнетал одновременно религиозное благоговение и шок. Например, в преддверии премьеры православный рокер сделал неожиданный пиар-ход, выступив с обращением к русской редакции журнала «Rolling Stone»: