Первыми лицами, которые по политическим причинам гурьбой попадали в камеры тюрьмы, стали народники, участники Чигиринского заговора 1877 года. Тогда большая группа революционно настроенной молодежи подготовила восстание в Чигиринском уезде Киевской губернии. У них не получалось напрямую сказать крестьянам о своих целях. Поэтому 24-летний сын священника Яков Стефанович, имея опыт политической работы, решил пойти на обман крестьян, использовав их процарские настроения. Он выдал себя за эмиссара императора Дмитра Найду и призвал сообща бить помещиков и забирать их имущество. В этом ему помогали 20-летний дворянин Иван Бохановский, в прошлом член революционной организации «Киевская коммуна», и 22-летний Лев Дейч, сын еврея-купца. Они создали нелегальную крестьянскую организацию «Тайная дружина». За месяц до выступления планы заговорщиков были раскрыты, всех членов дружины, а их было около тысячи, арестовали. Так Бохановский, Дейч, Стефанович стали заключенными Лукьяновского замка. У народников существовала специальная группа для освобождения своих товарищей. Особенно отличился в этом сын военного Михаил Фроленко. Он разработал верный план, который неоднократно применял. По нему и сбежала из Лукьяновской тюрьмы указанная тройка. Сам Фроленко впоследствии участвовал (дважды) в покушениях на Александра ІІ, за что был осужден в 1881 году, но казнь заменили пожизненным заключением, из которого его освободили по Манифесту 1905 года. Бохановский, Стефанович, а особенно Дейч и далее продолжали заниматься революционной работой. В романе Ф. Достоевского «Бесы», который не любили в СССР, читаем:
Особое событие в описываемой тюрьме произошло 24 мая 1881, когда в камере родился будущий академик, мало того, президент Академии наук УССР А. А. Богомолец. Даже объем книги не позволяет указать все звания этого великого ученого. Его мать – Софья Николаевна Богомолец, в девичестве Присецкая, была по происхождению дворянкой с Полтавщины. Она, став женой видного народовольца врача Александра Богомольца, по распространенной среди молодежи моде вступила на путь революционной борьбы. Даже не окончив в Петербурге женские курсы врачей, по зову души и мужа «пошла в народ». После долгих скитаний, скрываясь от полиции в подполье, Софья Богомолец в Киеве стала членом революционной организации «Южнорусский рабочий союз», а после ареста основателей, которые тоже отбыли срок в Лукьяновской тюрьме, приняла руководство. Ей тогда исполнилось 24 года. Вскоре арест и суровый приговор: 10 лет каторги. Но на место отбывания наказания везти Софью было нельзя – осужденная была с заметным животом. Через четыре месяца заключения она родила мальчика, который впоследствии 16 лет руководил наукой Украины. Когда малыш окреп, его маму с подельницей Елизаветой Ковальской отправили в Сибирь. Молодые женщины и из Иркутской тюрьмы попытались убежать. Это не удалось, и им добавили еще по 8 лет срока. Софье Богомолец достаточно было и первых полученных десяти лет: она умерла от туберкулеза на Нижней Каре (Забайкалье) 23 января 1892 года.
Долгие годы (1878–1903) судьба революционеров в Киеве зависела от начальника Киевского губернского жандармского управления полковника В. Д. Новицкого. В своих мемуарах «Записки жандарма» он почти не вспоминает Лукьяновскую тюрьму, ставшую его позором. Конец ХІХ века, пожалуй, был самым тяжелым периодом для жандармерии: все студенты, да что там говорить, вся интеллигенция баловались революцией! Да, да, именно, баловались! Иначе эти потуги объяснить нельзя. Как дети, которые добрались до спичек… и устроили пожар, сжегший империю! Вначале пытались разбередить революционными идеями крестьян, а потом, поняв всю бесперспективность этих устремлений, взялись за рабочий класс. Но когда вспыхнула революция 1905 года с ее трагедиями, баррикадами, расстрелами, погромами, они ужаснулись, но было поздно: зверь разрушения и насилия был уже разбужен!