Важным моментом правления Юрия было установление тесных отношений с Византией, прерванных во время княжения Изяслава Мстиславича. Вторым браком Юрий был женат на родственнице (дочери?) византийского императора Мануила Комнина — Елене (?). С Византией тесным образом была связана и церковная политика Юрия. Изяслав Мстиславич пытался порвать с традицией назначения русских митрополитов в Константинополе, стремясь подчинить главу русской церкви интересам своей политики. Важным шагом на этом пути было избрание на соборе епископов и поставление в киевские митрополиты 27 июля 1147 года (в день именин князя Изяслава-Пантелеймона) Клима (Климента) Смолятича. Это был второй после Иллариона киевский митрополит русского происхождения. Климент поддерживал Изяслава, и потому его полномочия не были признаны во всех русских землях.
Русская православная церковь в это время оказалась на грани раскола. В начале 1155 года Климент уехал из Киева. Юрий Долгорукий обратился к Константинопольскому патриархату с просьбой о посвящении нового русского митрополита. Осенью 1155 года в Константинополе был рукоположен в митрополиты Константин (киевский митрополит Константин I). Он приехал в Киев летом 1156 года и при поддержке Юрия начал жесткую борьбу со сторонниками Климента. Сам Климент и покойный князь Изяслав были преданы анафеме, а все прошлые действия Климента объявлены незаконными. Все епископы, являвшиеся сторонниками Климента, были смещены, а некоторые и изгнаны. Однако отдельные русские княжества, и прежде всего Волынь, где находился Климент, не признали действий Константина. Активная деятельность нового митрополита прервалась уже после смерти Долгорукого, в конце 1158 года, когда Киев оказался в руках сына Изяслава Мстиславича — Мстислава. Константин бежал в Чернигов, а междукняжеский договор марта 1159 года решил не признавать митрополитом ни Климента, ни Константина, а просить Константинополь о новом киевском митрополите (им стал Феодор). Вскоре всеми оставленный Константин скончался в Чернигове.
Самой острой проблемой во время киевского правления являлась для Юрия ситуация во Владимиро-Волынском княжестве. В 1156 году сын Изяслава Мстиславича — Мстислав (христианское имя — Фёдор, так же как и у его деда Мстислава Великого), который княжил в Луцке, выгнал из Владимира своего дядю Владимира Мстиславича. Волынь стала опасным соседом для Киева. В качестве претендента на владимирский стол Юрий выдвинул своего племянника, сына Андрея Владимировича Доброго, Владимира. Долгорукий предпринял большой поход на Волынь, но этот поход оказался неудачным. После десятидневной осады Владимира-Волынского Юрию пришлось отступить. Владимир Андреевич стал князем дорогобужским.
На службе Юрия некоторое время находился двоюродный брат Ярослава Осмомысла — князь-изгой Иван Ростиславич, носивший прозвище Берладник. Изгнанный из Галицкой земли Владимирком, Иван Берладник служил разным князьям, переходя от одного к другому, пока наконец не оказался среди приближенных Юрия Долгорукого. В 1156 году Юрий внезапно приказал его арестовать и привезти из Суздаля в Киев. Вероятно, хотел выдать опасного соперника своему зятю Ярославу Осмомыслу. Но заступничество духовенства во главе с киевским митрополитом спасло несчастного князя. Впоследствии Берладник бежал на нижний Дунай, а позже оказался в Византии и, как уже говорилось, был отравлен в Фессалониках в 1161 году.
Киевское княжение Юрия омрачила и его размолвка с сыном и одним из главных помощников во всех начинаниях Андреем (будущим Боголюбским). В отличие от отца, который рассматривал свое ростово-суздальское княжение как ступеньку на пути к киевскому, Андрей считал себя «природным» суздальским князем. Не захотев оставаться на юге Руси, хотя Юрий и сделал его князем вышгородским, Андрей вместе с дружиной и духовником покинул великого князя и отправился в Суздаль (в то время там вообще не осталось никого из княжеской семьи, кроме калеки Святослава Юрьевича; Борис, Глеб и Василько Юрьевичи получили от отца княжения в «Русской земле» ). Долгорукий не хотел отпускать сына, который уже зарекомендовал себя и прекрасным полководцем, и способным дипломатом, и хорошим советником. Но Андрей настоял на своем и против воли отца вернулся в Ростовскую землю. Тогда же он забрал с собою из Вышгорода знаменитую Владимирскую икону Богоматери, в свое время «принесенную» из Константинополя. Появление такой святыни на далекой окраине русских земель сразу подняло духовный авторитет Ростово-Суздальского княжества, выдвинуло его в число важных русских духовных и культурных центров. Впоследствии Владимирская Богоматерь стала не только великой святыней Северо-Восточной Руси, но и символом духовного могущества Московской Руси, ее духовной преемственности от Византии.