В 1254 г. был заключен важный политический союз между Миндовгом и галицким князем Даниилом Романовичем (1238–1264), возглавлявшим коалицию русских князей, не пожелавших признавать власть Орды. Сын Даниила Галицкого Роман занял княжеский престол в Новогрудске в качестве наместника и вассала Миндовга. Политические связи были подкреплены династическими браками. Опираясь на помощь Литвы, Даниилу удалось во второй половине 50-х гг. XIII в. освободить от ордынского владычества Северную Подолию и Волынь. Однако вскоре между Миндовгом и Даниилом началась распря, и монголы восстановили свою власть над Западной Русью.
В 1261 г. Миндовг отрекся от христианства, после чего ему подчинилась языческая Жемайтия (Жмудь). Преемник Миндовга – его сын Войшелк (1264–1267) – заключил новый союз с галицко-волынскими князьями. Таким образом, к середине 60-х гг. XIII в. западнорусские и литовские земли слились в достаточно мощное государственное объединение. Несмотря на династические, этнические и конфессиональные противоречия, оно представляло собой устойчивый политический союз.
В полной мере объединительная политика литовских князей, получившая поддержку западнорусского боярства, проявилась в годы правления великого князя Гедимина (1315–1341). Ему удалось значительно расширить территорию княжества благодаря призыву начать всеобщую антиордынскую борьбу. Опираясь на помощь Литвы, из-под власти Орды вышел Смоленск, с чем ханы вынуждены были смириться. После непродолжительного конфликта с Польшей и Венгрией Гедимин в 1325 г. получил в управление Брестское княжество, в то время как Волынь отошла к Польше. Столицей Литвы стал город Вильно.
Перед смертью Гедимин разделил свое княжество между семью сыновьями, что могло привести к политической раздробленности. Однако это не разрушило единства балтославянской державы. После короткой борьбы Гедиминовичей за власть великим князем стал Ольгерд (1345–1377). Он возглавил борьбу за расширение южных и восточных пределов своего государства. Отражение натиска крестоносной агрессии на западе взял на себя Кейстут – брат и фактический соправитель великого князя.
В середине XIV в. Ольгерду удалось одержать ряд крупных побед над Ордой. В результате он освободил и объединил под своей властью основную часть территории Киевской Руси.
В 1358 г. Ольгерд и Кейстут выступили за объединение всех балтских и восточнославянских земель под властью Великого княжества Литовского и Русского. Продвижение Литовской Руси на восток неизбежно вело к конфликту с Московским княжеством. Однако начавшаяся в малолетство московского князя Дмитрия Ивановича (будущего Донского) междоусобица на время превратила Литву в единственный политический центр, который мог реально претендовать на роль «собирателя» русских земель. При этом объединительные тенденции приобрели ярко выраженные антиордынские черты.
В 1356 г. Ольгерд захватил город Ржеву, еще через три года – часть Смоленского княжества. Тогда же под его власть попали земли по Березине и среднее Поднепровье. В 1362 г. к Литве были присоединены княжества Киевское, Чернигово-Северское, Волынское и часть Переяславского. В том же году Ольгерду, возглавившему объединенные литовско-русские войска, удалось нанести поражение ордынцам в сражении у Синих Вод, в результате чего во владение великого князя литовского вошло практически все Подолье.
В 1368 г. Ольгерд, чтобы поддержать своего давнего союзника и свояка – князя тверского, совершил первый крупный поход на Москву, закончившийся неудачей. Последующие походы 1371 и 1372 гг. также не принесли успеха Литве. Москва устояла, что, несомненно, укрепило ее авторитет в землях Северо-Восточной и Северо-Западной Руси. Неудачи Ольгерда в открытой борьбе с Москвой привели к окончательному разделению русских земель.
Ольгерд оставил литовский престол сыну Ягайло (1377–1392). По не вполне ясным причинам новый государь перешел от конфронтации к сближению с Ордой. Победа великого князя московского на Куликовом поле (обеспеченная, в частности, полководческим талантом выходца из западных русских земель Дмитрия Михайловича Боброка Волынского) приняли вынудила Ягайло вновь налаживать отношения с Москвой.