Здесь стоит внести некоторую ремарку. Роли начальников Сергей Столяров играл, однако это были начальники из разряда положительных — настоящие коммунисты из народа, которые работали на своих должностях не за страх (или привилегии), а за совесть. Именно герои Столярова служили миллионам советских людей примером бескорыстного служения своему Отечеству и долгу. Поэтому, когда в 1958 году сам Столяров вступил в ряды КПСС, в этом не было ничего удивительного. Ведь он мог сделать это и раньше, ещё в пору зарождения своей славы или, например, в годы войны, но не сделал этого, чтобы его не могли упрекнуть в том, что он примазывается к партии на волне своего актёрского успеха.
В 1960 году его семья наконец-то получила ордер на новую трёхкомнатную квартиру. Столяров тогда играл в Театре киноактёра, в кино почти не снимался. Вроде бы странно, но это только на первый взгляд. Дело в том, что в годы хрущёвской «оттепели» в советском искусстве, в том числе и в кинематографе, подняли голову космополиты, которым такие святые понятия, как Родина, патриотизм, были чужды. Поэтому в фильмах, которые они снимали, ролей для таких подлинно русских актёров, как Сергей Столяров (а также Борис Андреев, Николай Крючков, Иван Переверзев, Михаил Кузнецов и др.), не находилось. В итоге им приходилось перебиваться иным делом — например, играть в театре или выступать с концертами. Ещё в 1958 году вместе с женой, сыном и его супругой Столяров создал творческую группу, которая гастролировала по стране. Они читали стихи, прозу, играли сценки из различных водевилей. Так они сами «загружали» себя работой.
Практически не снимался в кино Столяров и в 60-е годы. Эта невостребованность носила не только профессиональный характер, но и идеологический. В начале десятилетия в обществе обострилось противостояние между двумя группировками — либералами и державниками, и Столяров тоже участвовал в этом конфликте. Например, он был против той волны огульных антисталинских разоблачений, которая внедрялась в советское общество либералами после XXII съезда КПСС (октябрь 1961 г.).
Столяров продолжал играть на сцене Театра киноактёра, но в кино занят почти не был, как и большинство актёров этого театра его возраста. Столяров неоднократно поднимал вопрос об этом на разного рода совещаниях, но успеха его выступления почти не имели. Так, в начале 60-х он схлестнулся на этой почве с режиссёром Сергеем Колосовым. Тот взялся экранизировать «Укрощение строптивой» Шекспира силами актёров ЦАТСА, где шла его постановка шекспировской комедии и где играла его жена — Людмила Касаткина. Столяров же был уверен, что это можно было сделать силами их театра. Победа в споре осталась за режиссёром, чего Столяров простить не мог.
В конце 1965 года на Первом учредительном съезде Союза кинематографистов СССР он вновь вспомнил о Колосове и раскритиковал его последний фильм — телеэпопею (первый многосерийный фильм на советском ТВ) «Вызываем огонь на себя». И вновь под огонь его критики попал не только режиссёр, но и его супруга Касаткина, вновь сыгравшая главную роль. «Артистка Касаткина — прекрасная артистка, но в эту роль она внесла все свои штампы», — заявил Столяров.
Все эти пикировки актёра не могли не сказаться на его карьере в кинематографе. В итоге в 60-е Столяров сыграл лишь в двух картинах, где у него были крупные роли: «Человек меняет кожу» (1965) и «Туманность Андромеды» (1967). Последний фильм даже получил специальный приз на фестивале в Триесте в 1968 году. Столяров в этом фильме сыграл свою последнюю роль в кино. Однако малая занятость в кинематографе позволила руководителям Театра киноактёра, где Столяров работал, выдвинуть против него обвинение, что он не выполняет положенную норму. За это его и его жену уволили из театра. Этот скандал серьёзно подорвал здоровье актёра, вскоре он серьёзно заболел.
В 1968 году у Столярова внезапно начала опухать нога, и поначалу он не придал этому особого значения. Он никогда до этого не болел. Как раз тогда ему удалось наконец «пробить» разрешение на съёмки собственного фильма «Когда расходится туман». Много нервов для этого пришлось потратить. Вместе с сыном они поехали выбирать натуру, и тут болезнь спутала все планы Столярова. Врачи обнаружили у него рак. Как тогда сказали врачи, «болезнь от огорчения». Актёра положили в Кремлёвку, а его сыном овладела навязчивая идея: он обязательно должен отдать отцу долг! И он написал сценарий о Дмитрии Донском — великом князе Московском и Владимирском, возглавившем борьбу русского народа против монголо-татар. Столярову настолько понравился сценарий, что он загорелся экранизировать его и сыграть в нём главную роль. Эти заботы продлили ему жизнь на целый год. Но не более…