Юный Харро изучал право и политические науки в университетах Фрайбурга и Берлина, где проникся радикальными взглядами. Чтобы лучше узнать положение и психологию рабочих, он даже поселился в преимущественно рабочем квартале и уже в 1932 году стал издавать антинацистский журнал «Дер Гегнер» («Противник»), В 1934 году по этой причине он был арестован, попал на короткое время в концлагерь, где его прогнали сквозь строй штурмовиков, влепивших ему сотню палок. Товарищ Харро и соредактор журнала Генрих Эрлангер был забит до смерти.
Шульце-Бойзен был широко образованным человеком. Достаточно сказать, что он владел английским, французским, шведским, норвежским, датским, голландским языками, а в конце тридцатых годов взялся за изучение русского.
Страстный любитель парусного спорта, в 1935 году Харро на одной из регат познакомился с юной Либертас, дочерью профессора искусствоведения Отто Хаас-Хайе и графини Виктории (для друзей Торы) цу Эйленбург унд Гертефельд, которая была дочерью князя Филиппа. Странное совпадение: дед Либертас, как и двоюродный дед Харро, также был личным другом кайзера Вильгельма II.
Графиня Тора после развода с мужем жила в замке Либенберг в восьмидесяти километрах к северу от Берлина по соседству с «Каринхалле» — имением Германа Геринга. Она часто бывала в гостях у «наци номер два» и, обладая великолепным голосом, порой пела по просьбе хозяина перед его гостями.
Либертас целый год училась в Англии, а теперь работала пресс-секретарем в Берлинском представительстве крупнейшей американской кинокомпании «Метро Голдвин-Майер», позднее занималась журналистикой.
26 июля 1935 года Харро и Либертас поженились.
Благодаря покровительству Геринга Харро поступил в школу транспортной авиации в Варнемюнде, которую через год закончил с дипломом летчика-наблюдателя, а затем был зачислен на службу в министерство авиации. Рекомендация Геринга была равносильна приказу, поэтому Шульце-Бойзен избежал проверки спецслужб на «благонадежность», которую вряд ли прошел бы при обычной процедуре.
Шульце-Бойзену было присвоено звание офицера резерва, он получил назначение в группу по изучению заграничной авиационной периодики благодаря знанию нескольких иностранных языков, а фактически стал работать в разведке люфтваффе — военно-воздушных сил.
Довольно скоро Харро образовал вокруг себя кружок антифашистски настроенных людей, в большинстве своем так или иначе связанных с авиацией, военной промышленностью, армией.
Друзья Шульце-Бойзенов Курт и Элизабет Шумахеры познакомили их с четой Харнаков. Тогда же у них завязались дружеские отношения с Одой Шотмюллер и супругами Кукхоф.
По роду службы Шульце-Бозену даже без особых усилий с его стороны стали известны конкретные планы нацистского руководства по оказанию франкистским мятежникам материальной и военной поддержки. Решающим событием, подтолкнувшим Харро к принятию решения помочь как-то республиканцам, явилась варварская бомбардировка 26 апреля 1937 года немецкими летчиками из эскадрильи «Кондор» испанского города Герника. Тогда под бомбами погибли свыше двух тысяч мирных жителей. Само слово «Герника» навсегда осталось воплощением гитлеровской агрессии.
Итак, Шульце-Бойзен невольно оказался обладателем абсолютно секретной информации о серьезной угрозе, нависшей над Барселоной. Перед ним встал мучительный вопрос: что делать? Как поступить? Он знал, что в разгоревшейся гражданской войне Советский Союз стоит на стороне законного правительства Испании, и решил, что лучше всего послать предупреждение республиканцам через советское полпредство в Берлине. Самому ему появляться вблизи здания на Унтер-ден-Линден было никак нельзя, и он привлек на помощь участницу своего кружка Гизеллу фон Пеллниц. Гизелла неспешно прошла мимо полпредства и незаметно, как она полагала, потому что шуцман, степенно прохаживавшийся вдоль здания, оказался в этот момент к ней спиной, опустила составленное Харро анонимное, но достаточно аргументированное письмо в почтовый ящик на воротах.
Письмо, написанное для прикрытия источника на французском языке, дошло по назначению, и по нему были приняты меры. Однако появление Гизеллы слишком близко у ворот полпредства незамеченным не осталось. За ней увязался дежурный шпик, установил ее адрес и имя. Гизеллу подвергли допросу, но у девушки хватило ума не отрицать, что в такой-то день и час она действительно проходила мимо полпредства. Ну и что из этого? Тротуар там не перегорожен, каждый час по нему проходят в обе стороны тысячи людей. В почтовый ящик она, разумеется, ничего не опускала. С какой стати? Выяснив, что Гизелла — дочь влиятельного дипломата, в гестапо решили, что, по-видимому, шпик ошибся, и ее отпустили.