17 ноября больного перевели в Лондонскую Университетскую больницу и выставили у палаты вооруженную охрану. 21 ноября была выдвинута версия об отравлении радиоактивным быстрораспадающимся веществом. К тому времени появились все признаки радиоактивного отравления: у больного было нарушено функционирование костного мозга, который не производил достаточно лейкоцитов для поддержания иммунной системы организма. Высказывалось предположение, что он отравлен каким-то радиоактивным соединением таллия. Шансы Литвиненко на выживание оценивались 50 на 50. За три часа до смерти, последовавшей 23 ноября, в моче пациента были обнаружены следы полония. В 21:21 по Гринвичу 23 ноября Александр Литвиненко скончался от острой сердечной недостаточности. Полиция констатировала смерть «от необъяснимых причин». 22 ноября, по словам одного из лидеров чеченских сепаратистов Ахмеда Закаева, Литвиненко в госпитале принял ислам. Это подтвердила и вдова Литвиненко Марина, заявившая что Литвиненко и она были очень дружны с семьей Ахмеда Закаева, которая жила рядом, и «незадолго до смерти он завел разговор о Боге с Ахмедом Закаевым». По словам Марины, Литвиненко не знал, что скоро умрет, но обмолвился, что хотел бы, чтобы когда-то, когда он умрет, его похоронили в Чечне. Ахмед сказал, что тогда ему нужно обратиться в ислам». Пригласили имама, и Александр принял ислам, хотя в детстве был крещен в православной церкви. Сын Анатолий в своих показаниях в британском суде в 2015 году подтвердил, что отец, выросший на Северном Кавказе, питал самые теплые чувства к Чечне.
24 ноября учёные из Британского агентства здравоохранения (БАЗ) заявили, что Литвиненко умер от радиоактивного заражения. Согласно заявлению главы центра БАЗ по радиационным, химическим и внешним рискам Роджера Кокса, за три часа до смерти в анализах мочи были обнаружены следы радиации, вызванной, как предполагается, полонием-210 (Po-210). Если бы этого не удалось сделать при жизни, то тайна отравления Литвиненко вряд ли была бы раскрыта, так как посмертно шансов обнаружить следы полония-210 в организме практически нет. Роджер Кокс также заявил, что в малых дозах Po-210 увеличивает риск заболевания злокачественными новообразованиями, а в больших количествах нарушает деятельность костного мозга, пищеварительной системы и других жизненно важных органов. 7 декабря 2006 года Литвиненко был похоронен в закрытом саркофаге на Хайгейтском кладбище Лондона. Заметим, что никакие мусульманские ритуалы при этом не использовались. БАЗ исследовало возможные риски для людей, контактировавших с Литвиненко, включая медперсонал, и признало их несущественными, поскольку отравление полонием-210 происходит только при приеме его внутрь.
Марио Скарамелла, на которого пало подозрение, категорически отрицал свою причастность к отравлению Литвиненко. Подозрение с него было снято после того, как никаких следов радиации на столике, за которым они сидели с Литвиненко 1 ноября в суши-баре «Itsu», обнаружено не было. 7 декабря Олег Гордиевский, бывший резидент КГБ в Дании и Великобритании, сотрудничавший с британской разведкой и успешно бежавший на Запад из Москвы в 1985 году, назвал ложью заявления Литвиненко и Скарамеллы о связях премьер-министра Италии Романо Проди с КГБ. Как считает Гордиевский, «Скарамелла во что бы то ни стало хотел заполучить голову Проди», чтобы угодить его политическому сопернику Сильвио Берлускони, и находившийся в трудном материальном положении Литвиненко сказал Скарамелле то, что тот хотел услышать. По мнению Гордиевского, Литвиненко сделал это, «рассчитывая получить какие-то выгоды в будущем».
Александр Гольдфарб, основываясь на данных Марины Литвиненко, так суммирует доступные ему данные следствия: «Детективы Скотланд-Ярда обнаружили несколько полониевых следов в Лондоне и за его пределами… по утечкам из надёжных источников в лондонских газетах можно реконструировать более или менее полную картину. А следователи, по существу, подтвердили эти утечки Марине. Уже через несколько часов после смерти Саши охотники за радиоактивностью из HPA (Health Protection Agency, британское Агентство по охране здоровья. –