Хотя Меррит был одним из наиболее успешных журналистов своего времени, он пробовал силы и в сочинении чисто художественной прозы. Первый его фантастический рассказ «Через Драконье Стекло» был издан в ноябре 1917 г. Однако успех к Мерриту-фантасту пришел после публикации в журнале «Олл Стори» рассказа «Лунная заволь», впоследствии ставшего первой частью романа «Покорение Лунной заводи», опубликованного весной 1919 г. История экспедиции, открывшей на островах Понапе проход в древний мир, откуда в нашу реальность является странный энергетический монстр, заворожила читателей. Меррит сумел создать захватывающую и правдоподобно выглядящую историю контакта с совершенно иной подземной цивилизацией.
Экспедиционный опыт позволил фантасту рисовать реалистические картины путешествий его героев в самые экзотические страны. Действие следующего романа «Металлическое чудовище», изданного в 1920 г., разворачивалось в Гималаях, где главные герои обнаружили металлические существа, обладающие единым разумом. К сожалению, контакт завершился жестким противостоянием с людьми и уничтожением негуманоидного монстра. Этот роман сразу же сделал А. Меррита одним из наиболее заметных авторов американской НФ того времени.
В сентябре 1923 г. в «Олл Стори уикли» вышла очередная повесть А. Меррита, посвященная «затерянномумиру». Герой «Лика в бездне» находит древнюю цивилизацию потомков обитателей Атлантиды в перуанских горах. В 1930 г. фантаст создал продолжение повести — роман «Мать-змея», и в настоящее время этот шедевр географической и приключенческой фантастики обычно публикуется как единое произведение под названием «Лик в бездне».
Осенью 1924 г. на свет появился роман А. Меррита, ставший одним из первых образцов эскапистского фэнтези. Опубликованный на страницах «Аргози Олл Стори» «Корабль Иштар» повествовал, как его герой случайно переходит в иной мир, где оказывается вовлечен в борьбу между вавилонскими богами. Позднее эта схема со случайным «попаданцем» в иную реальность станет избитым клише для современного фэнтези, но А. Меррит прибег к ней одним из первых. К тому же «Корабль Иштар» по сей день отличает удивительная яркость стиля и особая атмосфера.
Новаторским стал и роман «Семь шагов к Сатане», изданный в 1927 г. Здесь Меррит успешно сочетал традиции хоррора и детектива, выведя в качестве главного героя гениального злодея, принявшего имя самого Сатаны. Однако наибольшим достижением писателя в этом субжанре стал роман «Гори, ведьма, гори!», более известный отечественному читателю под нелепым заголовком «Дьявольские куклы мадам Мендилипп». Этот, пожалуй, один из лучших «романов ужасов» первой половины XX в. рассказывал о борьбе психиатра Лоуэлла с таинственной ведьмой, способной похищать человеческие души и заключать их в кукол, чтобы потом контролировать. Второй книгой в дилогии о докторе Лоуэлле стал роман «Тень, ползи», посвященный борьбе доктора и его друзей с возродившимся древним злом, пришедшим из затонувшего в Атлантике города Ис. Это произведение публиковалось в «Аргози Олл Стори» в сентябре — октябре 1934 г.
В том же 1932 г. А. Меррит издал последний прижизненный роман о «затерянном мире» — «Обитатели миража». На его страницах главному герою Лейфу Ленгдону пришлось проникнуть в закрытую от всего мира долину в горах Аляски, а затем одолеть осьминогоподобного Калкру — божество местных племен.
В последнее десятилетие жизни А. Меррит отошел от активной литературной деятельности, медленно работая над новыми романами и занимаясь преимущественно редакторской и журналистской деятельностью. (Причем весьма успешной — в это время его ежегодный доход достигает ста тысяч долларов.) В своем доме на Род-Айленде он собрал обширную коллекцию экзотического оружия и предметов примитивного искусства, приобретенных во время путешествий. Здесь же у Меррита находилась библиотека оккультной литературы, насчитывавшая более пяти тысяч томов. (Среди других странных увлечений писателя можно отметить любовь к выращиванию в оранжерее ядовитых и наркотических растений, вроде пейотля и марихуаны.)
А. Меррит умер 21 августа 1943 г. во Флориде от внезапного сердечного приступа. Некоторые из оставшихся его произведений, в том числе и роман «Черное колесо», были доработаны и изданы посмертно его другом, писателем X. Боком.
В письмах Лавкрафт не единожды отмечал, что активно читал Меррита и был знаком практически со всеми его произведениями. Он назвал писателя «настоящим гением мистики». Судя по всему, первым текстом Меррита, с которым столкнулся Лавкрафт, стала «Лунная заводь». Номер «Олл стори», где было опубликовано начало будущего романа, хранился в его библиотеке до самой смерти. Описание загадочных развалин, откуда в наш мир выбирался энергетический монстр, несомненно повлияло и на знаменитые лавкрафтианские пейзажи, в том числе на описание городе Рльеха, где заточен Великий Ктулху. А лягушкоподобные жители подземного мира из «Лунной заводи» — народ «Акка» — стали одним из прототипов Глубоководных и их океанической цивилизации.