В Политехнической школе Карлсруэ (Fridericiana), знаменитом Политехникуме, получившем в 1885 году статус высшей технической школы, что приравнивалось к университету, Остромысленский проучился дольше, до самого 1906-го. Основной акцент в обучении студентов химического факультета, на который поступил Остромысленский, делался на нуждах химической промышленности, особенно на методах, с помощью которых исследуются сырье, промежуточные и конечные продукты химико-технологических процессов. И практические занятия, и лекции проходили в специализированном химико-технологическом институте, созданном при Политехникуме. Для этого институт располагал одной большой аудиторией на 250 слушателей и двумя поменьше — на 90 и 56 соответственно. Все они были очень хорошо оснащены, что позволяло сопровождать лекции химическими опытами и демонстрацией исследовательской аппаратуры. Для сравнения: в здании химической лаборатории Московского университета в то время была всего одна большая аудитория для чтения лекций по химии.
Практические занятия в Карлсруэ проходили в нескольких специализированных лабораториях — качественного и количественного анализа, препаративной и органической химии, физической химии и электрохимии. Каждый студент-практикант располагал комфортным рабочим местом с индивидуальным освещением и подведенными к нему газом и водой.
В Политехникуме, погрузившись в новую для себя академическую культуру, Остромысленский пережил внутреннее взросление. От былой неврастении не осталось и следа! Обучение завершилось успешной защитой дипломной работы со специализацией в области электрохимии под научным руководством Макса Ле-Блана. Остромысленский почувствовал, что в его жизни наступила новая удачная полоса.
Наладилась и личная жизнь: за границей он встретил свою будущую жену Юлию Александровну Козлову и вернулся в Москву не только химиком-инженером, но также мужем и отцом. Полученное им прекрасное образование хорошо заметно уже в первых самостоятельно выполненных им работах — об образовании мочевой кислоты в организмах животных, о строении бензольного кольца и о некоторых характеристиках бензольных растворителей. Все они сразу получили признание российского научного сообщества.
В 1907 году Императорское общество любителей естествознания, антропологии и этнографии Московского университета присудило Остромысленскому премию им. В. П. Мошнина, что позволило молодому ученому без особого труда стать членом Русского физико-химическое общества. Перед ним открылась перспектива академической карьеры, но не это его интересовало.
Главный интерес Остромысленского в то время — получение искусственного каучука. Поначалу, правда, он пытался вписаться в университетскую корпорацию, проработав два года (1907–1909) в Московском университете в лаборатории неорганической и физической химии в качестве сверхштатного лаборанта (то есть без денежного обеспечения). Затем попробовал обосноваться в своей несостоявшейся
Он занимался выработкой технически доступных способов получения мономеров (изопрена и бутадиена) для того, чтобы затем перейти к синтезу каучука и его аналогов. При этом установил, что изопрен и его аналоги полимеризуются под действием ультрафиолетовых лучей в каучукоподобное вещество. Изучил контактную полимеризацию (под влиянием катализаторов) указанных мономеров и выяснил, что на свойства синтетического каучука большое влияние оказывает введение различных органических добавок. Одним из первых Остромысленский предложил для стабилизации синтезируемого каучука вводить различные органические основания (толуидины и нафтиламины) в качестве антиоксидантов.
Но недостатки в технической оснащенности лаборатории сильно тормозили работу. В январе 1912 года ученый обратился за финансовой поддержкой своих исследований в Общество содействия успехам опытных наук и их практических применений имени Х. С. Леденцова. Больше всего его тогда беспокоила перспектива упустить шанс российского приоритета: