В 1920–1930-е годы Клее достиг высшей точки творческой зрелости. Буквально каждое его произведение являет какой-либо метод и принцип внутрисистемной организации художественной композиции. Зрительные образы возникали в результате индивидуального понимания формальных структур. Клее считал, что абстрактные архитектурные образы стимулируют воображение. Картины этого периода насыщены кристаллическими фигурами, конгруэнтными образованиями, хроматическими градациями, которые, сливаясь, вызывали мгновенное зрительное видение. Таковы полотна «Город-мечта» (1921, частное собрание, Турин), «Вид города с красно-зелеными акцентами» (1921, частное собрание, Кёльн), «Магический театр» (1923, Художественный музей, Берн), «Шут в трансе» (1929, Музей Валлраф-Рихартц-Людвиг, Кёльн). Особенный интерес представляют так называемые параллельные фигурации, в которых сочетания зрительных элементов преображаются, и в результате при взгляде на полотно возникает не один образ, а несколько рядов иллюзорных образов-миражей («Комедия», 1921, Галерея Тейт, Лондон; «Керамика — Эротика — Религия», 1921, Художественный музей, Берн). Изысканны композиции, в основе которых заложена красочность и прихотливость восточного искусства, особенно персидских миниатюр («Пейзаж с желтыми птицами», 1923, частное собрание, Швейцария; «Золотая рыбка», 1925, Кунстхауз, Гамбург). Замечательна исполненная скрытой напряженности композиция «Золотая рыбка». Светящаяся рыбка вызывает безотчетный страх своими колючками и злобным взглядом. В то же время в ее окружении, где спокойно плавают другие рыбки и колышутся водоросли, царит мир и покой. Так добро и зло, подвижность и застылость резко противопоставлены друг другу.
В картинах Клее отразились его исторические познания и культурные пристрастия, подчас чрезвычайно сложно сочетающиеся. Здесь присутствуют отголоски впечатлений художника от различных литературных произведений, философских течений, воспоминания о путешествиях по Италии, Сицилии, Бретани, Корсике, Египту. Так, в абстрактно-обобщенном виде в композиции «Главные и окольные пути» (1929, Музей Валлраф-Рихартц-Людвиг, Кёльн) показана история и природа Египта, а на полотне «Ad Parnassum» (1932, Художественный музей, Берн) — античные ассоциации и впечатления от мозаик Венеции и Равенны. Если же посмотреть на полотно «Открытая книга» (1930, Музей С. Гуггенхейма, Нью-Йорк), то невольно вспоминаются каменные плиты неолита с загадочными письменами.
Любовь к музыке отразилась в таких работах Клее, как «Старинное звучание. Абстракция на черном фоне» (1925, Художественный музей, Базель), где живопись является практически абсолютным эквивалентом ритмических и тональных соотношений в музыке, «Перспектива комнаты с обитателями» (1921, Художественный музей, Берн), «Эквилибрист» (1923, Художественный музей, Берн), где используются сложные пространственные сочетания линий, напоминающих импровизации солирующих музыкальных инструментов.
П. Клее. «Золотая рыбка», 1925 год, Кунстхауз, Гамбург
В 1931 году Клее стал профессором Дюссельдорфской академии художеств. Однако пришедшие к власти нацисты в 1933 году вынудили его уволиться. Искусство Клее объявили вырожденческим, и художник эмигрировал в Берн. В 1935 году он заболел смертельным кожным заболеванием, снизившим его двигательную активность. Однако, несмотря на болезнь, художник не прекращал напряженной работы. В Берне он продолжал эксперименты с техникой наложения масляной, клеевой и восковой краски, использовал в качестве основ для картин джут, дерево, бумагу. Манера исполнения этих произведений отличается большой свободой, динамикой и лаконизмом форм. Таковы «Любовная песнь в новолуние» (1939, Художественный музей, Берн), «Голос из эфира» (1939, Музей Виктории и Альберта, Лондон), «Наскальная флора» (1940, Художественный музей, Берн).
П. Клее. «Революция виадука», 1937 год
Кроме того, в последний период творчества художник хотел создать, по его выражению, «спиритическое цветосветовое пространство», обратившись к технике пуантилизма. В этом стиле выполнена известнейшая работа художника, сделанная темперой на бумаге, — «Кресты и колонны» (1931). Одной из важнейших в творчестве Клее считается «Революция виадука» (1937). На ней изображены марширующие арки мостов. Возможно, этот образ был навеян маршами нацистских дивизий, а возможно, таким образом мастер пытался подвергнуть критике безжизненную архитектуру того времени. Тревогой и предчувствием близкой смерти звучат композиции с трагическими, похожими на трещины росчерками черной краски — «Играющий на литаврах», «Раненый», «Смерть и огонь» (все — 1940, Художественный музей, Берн). 29 июня 1940 года Пауль Клее умер.