В 1800 году Моро был назначен главнокомандующим в Рейнскую армию, с которой он, одержав несколько громких побед над австрийцами, занял Регенсбург и Мюнхен.
В начале декабря 1800 года Моро одержал блестящую победу при Гогенлиндене, поднявшую его на необычайную высоту популярности. Эта победа окончательно решила военный вопрос в пользу Франции и успешно завершила затянувшуюся и всем изрядно надоевшую войну. Наполеон, ставший уже к тому времени фактически главой государства, никогда не сможет простить Моро этой победы. После Гогенлиндена он будет видеть в Моро своего главного соперника (другие равные по таланту и славе с Наполеоном военачальники к тому времени уже сошли со сцены: Дезе и Клебер были убиты в боях, Гош умер при странных обстоятельствах. —
При Гогенлиндене австрийская армия насчитывала 150 000 человек, у Моро было лишь 120 000 человек, но это были превосходные войска, беззаветно преданные своему начальнику. Хладнокровие Моро, искусный расчет операций и строгая точность в исполнении его приказов обеспечили французам полный успех: все поле боя было усеяно убитыми и ранеными австрийцами, а также разбитыми повозками, брошенными орудиями и зарядными ящиками. Двадцать тысяч уничтоженных и взятых в плен, около сотни орудий и огромное количество снаряжения — таковы трофеи этой блестящей победы.
Победа при Гогенлиндене была тем более уникальна, что Моро после нее, в отличие от Наполеона, который всегда «раздувал» свои победы и даже присваивал себе чужие, как это случилось в знаменитом сражении при Маренго, не стал этого делать.
Французские историки Эрнест Лависс и Альфред Рамбо характеризуют эту победу и все, что происходило вокруг нее, следующим образом:
Шатобриан совершенно справедливо считал, что в Моро Наполеон видел соперника из чувства «мелкой зависти». На самом деле, никаким соперником он не был. Это был хоть и упрямый, как все бретонцы, но очень скромный человек, далекий от большой политики. Но все же очень правильно говорят: зависть есть своего рода невольная дань уважения, которую ничтожество платит достоинству, а ничтожество лучше всего постигается на самой вершине человеческих почестей.
После фактического воцарения Наполеона во Франции Моро встал в оппозицию к его режиму. Наполеон не мог с ним не считаться, приглашал его на обеды, на богослужения в Собор Парижской Богоматери, но Моро эти приглашения неизменно отклонял. У историка А.З. Манфреда читаем: