В решении современных ему вопросов Н. И. Костомаров придерживался принципа: «…не идеал, а ближайшие, практические цели», которые, однако, сводились ним к культурно-просветительской деятельности. Решение других социальных вопросов он считал необходимым предоставить беднякам, потому что они «сами сумеют лучше нас основать то, что им считается лучшим, а не в нашем модном убеждении…» Когда в 1866 году, в связи с покушением на Александра II, в официальных литературных кругах появилось намерение подать правительству адрес, в котором выражалось бы возмущение по поводу «преступления», то Н. И. Костомаров отказался его подписать.
Зимой 1869/70 года Николай Иванович читал публичные лекции по русской истории в клубе художников, а летом совершил поездку в Крым и посетил Киев, в котором не был 23 года. Эти поездки, как и другие, были использованы для посещения исторических мест, работы в архивах и библиотеках. Так, прибыв в Севастополь, Н. И. Костомаров первым делом направился на Малахов курган, «где изрытая земля свидетельствовала о недавно пронесшейся буре, потрясшей этот край».
В 1871–1872 годах Николай Иванович занимался в основном написанием и изданием большого труда «Историческое значение южнорусского народного песенного творчества». Одновременно он участвовал в работе Второго археологического съезда, проходившего в Петербурге, и вместе с П. П. Чубинским совершил поездку в Украину, посетив Корсунь, Чигирин, Холодный Яр, Суботов и другие исторические места.
В связи с этим обострилась болезнь глаз, которая мешала его исследованиям в архивах.
В начале 1873 года ученый взялся за составление «Русской истории в жизнеописаниях ее главнейших деятелей», предназначенной «для популярного чтения». В ней историк дал высокую оценку преобразовательной деятельности Петра I, дав, однако, негативную оценку его деспотизму и жестокости.
Совершая поездку в Екатеринослав в 1873 году, Н. И. Костомаров отправился вниз по Днепру для осмотра мест, связанных с историей Запорожской Сечи и запорожского казачества, потом уехал в Киев, куда был командирован Археологической комиссией в «предыдущий комитет по организации III археологического съезда», назначенного в этом городе на 1874 год. На съезде Н. И. Костомаров был председателем отделения исторической географии и этнографии, где прочел реферат «Об образовании княжеской дружины, о ее значении в древнее время и о ее применении в дальнейшем быту русского народа».
Начиная с 1847 года Н. И. Костомаров постоянно находился под наблюдением тайной полиции. Так, незадолго до Эмского указа 1876 года, запрещавшего издавать литературу на украинском языке и ввозить книги из-за рубежа, ученого вызвал письмом начальник Московского губернского жандармского управления генерал-лейтенант Слезкин. На этом письме была отметка Н. И. Костомарова: «Требовали беднягу для предостережения, полученного из III отделения, чтобы никому малороссийских денег ни для каких целей не отдавал». Поэтому впоследствии Н. И. Костомаров отказывал в просьбах принять деньги, собранные для издания книг на эти цели за границей, и передал 4000 руб. Петербургской академии наук на премию за лучший российско-украинский словарь.
И в последующие годы ученый по-прежнему с огромной энергией продолжал исследования истории Украины, подготовил к изданию произведение «Руина», работал в архивах, особенно московских, по сбору материала для задуманной монографии «Мазепа».
Историк Костомаров не только создавал новые произведения, но и принимал деятельное участие в работе научных организаций, находил время для оказания помощи молодым ученым, с которыми делился знанием и опытом, старался помочь каждому, кто к нему обращался за советом или нуждался в его содействии.
В 1881 году Николай Иванович принимал участие в работе Археологического съезда в Тбилиси, где встретился с активным участником Кирилло-Мефодиевского общества Н. И. Гулаком, с которым не виделся со времени ссылки в крепость (1847). Свидетель той встречи вспоминал, что они долго беседовали, а «при расставании расцеловались и Н. И. Гулак на прощание подарил историку свою книгу, изданную французской академией». Анализ писем Н. И. Гулака 1870-х годов, написанный сподвижнику по Кирилло-Мефодиевскому обществу Н. И. Костомарову, говорит о том, что спустя десятилетия он высоко оценивал вклад ученого в развитие исторической науки, освободительных идей, его участие в общественно-политической жизни.
Лето 1883 года Н. И. Костомаров провел в Украине. Состояние его здоровья резко ухудшилось, но, несмотря на это, зиму он работал в архиве.
В январе 1884 года здоровье ученого немного улучшилось. 25 января, как всегда, отработав день в архиве, вечером он вышел на улицу. Но не успел отойти от здания архива и сотню метров, как был сбит с ног лошадьми и протянут чуть ли не через всю площадь, пока его в бессознательном состоянии не поднял городовой и не доставил в полицейский участок. Немного оправившись, Николай Иванович еле смог вернуться домой. С этого момента его болезнь начала прогрессировать.