После падения коммуны в 1871 г. Сент-Ив поселился в Париже, где поступил на службу в министерство внутренних дел. Издал несколько сборников своих стихов, которые, впрочем, не принесли ему поэтической славы. В 1877 г. в Лон доне Сент-Ив вступил в брак с 50-летней русской графиней Марией-Виктуар Келлер (ур. Ризнич). Это событие стало переломным в жизни мелкого чиновника и неудачливого поэта. Оставив службу, Сент-Ив купил в Италии титул маркиза д'Альвейдра и занялся социально-эзотерическими изысканиями и литературным творчеством. Около 1880 г. он получил от своих индийских гуру посвящение в некое тайное учение. Вскоре после этого были написаны и опубликованы пять книг его знаменитых «Миссий»: «Миссия суверенов» (1882), «Миссия рабочих» (1883), «Миссия евреев» (1884), «Миссия Индии в Европе» (1886) и «Миссия французов» (1887). В этих книгах Сент-Ив д'Альвейдр раскрывает смысл «иудеохристианского социального закона» — Закона синархии — и излагает неизвестную доселе эзотерическую историю человеческой цивилизации, от времен легендарного Рама до конца XIX столетия. (По словам А. Дугина, Сент-Ив был одним из первых, кто сформулировал «объемную конспирологическую модель истории».) Его конечной целью было воссоздать «социально-религиозную» (синархическую) форму правления в том виде, в каком она изначально существовала на земле.
Здесь надо пояснить — согласно учению Сент-Ива, существует два типа организации человеческих сообществ: анархический, господствующий в мире в течение последних 5 тысяч лет, и предшествовавший ему синархическии. В переводе с греческого синархия означает «совластие». Сущность синархического строя состоит в троичной «социальной» иерархии власти: жрецы — посвященные миряне — главы семейств (отцы и матери), соответствующей тройственной природе человека — интеллектуальной, моральной и физической. Такая система управления социумом, с точки зрения Сент-Ива, является воплощением высшего Божественного Промысла, залогом социальной справедливости и гармонии.
Свое учение об идеальном государстве синархии Сент-Ив создал под влиянием, с одной стороны, западной оккультной традиции (Фабр д'Оливе), а с другой — восточного мистицизма (каббала, индуизм). Среди его восточных учителей исследователи чаще всего называют индусов Риши Бхагвандас-Раджи-Шрина и Ходжи Шарифа.