Работа ГХМС производилась в несколько этапов. Устройство для взятия образцов грунта — ковш, укрепленный на конце раздвижной стрелы, — захватывало небольшую порцию марсианского грунта, которая затем измельчалась, просеивалась через сито и поступала в нагреватель вместимостью всего около 200 мг. Здесь происходило ступенчатое нагревание образца до температуры 50 °C, в результате чего органическое вещество превращалось в летучие продукты. При низких температурах в летучее состояние переходят небольшие нейтральные органические молекулы, а при высоких — разрушаются (пиролизуются) крупные, или полярные молекулы, образуя небольшие летучие фрагменты. Эти газы поступали затем на колонку газового хроматографа — длинную трубку, заполненную гранулами синтетического органического материала, через которую они двигались с различными скоростями в зависимости от массы молекул. По мере разделения смеси ее компоненты выходили через другой конец колонки, один за другим попадая в масс-спектрометр. Там под действием пучка электронов происходило дальнейшее разделение каждого компонента на заряженные осколки, массы которых измерялись по величине их ускорения в электростатическом и электромагнитном полях. Изучая полученный таким образом спектр молекулярных масс, опытный масс-спектроскопист может установить структуру молекулы, из которой образовались осколки. На следующем этапе определялось строение исходной молекулы, из которой возникли продукты, идентифицированные в ходе масс-спектрометрии. Это также можно сделать, хотя не всегда с полной достоверностью.
В научной программе проекта "Викинг" метод, сочетающий хроматографию с масс-спектрометрией, был одним из самых важных. По сравнению с обычными методами органического анализа он обладал рядом существенных преимуществ, поскольку позволял анализировать практически любые органические соединения. Это означает, что классы соединений, подвергавшихся анализу на Марсе, не определялись заранее. (Фактически возможности ГХМС не ограничивались анализом только органических соединений. При введении газовой смеси в газово-хроматографическую часть прибора — минуя пиролиз — проводился также анализ состава атмосферы.)
Метод ГХМС отличался чрезвычайно высокой чувствительностью при анализе органических соединений. Он позволял определить присутствие нескольких молекул вещества, содержащего больше двух атомов углерода, среди миллиарда других молекул или несколько частей на миллион — в случае соединений, содержащих не более двух атомов углерода в молекуле. Это в 100-1000 раз меньше той концентрации органических молекул, которая встречается в почвах пустынь на Земле. В каждом районе посадки анализ содержания органических веществ проводился с двумя образцами грунта, в том числе исследовалась проба, взятая из-под камня на Равнине Утопия. Результаты всегда были отрицательными. Удалось зарегистрировать лишь следы чистых органических растворителей, оставшихся от промывки самого прибора. (Обнаружение и идентификация этих загрязнений доказали, что прибор работал нормально.) Кроме этого были найдены диоксид углерода и пары воды, образовавшиеся при распаде минералов марсианского грунта в результате нагревания ГХМС. Дополнительные подробности этих исследований можно найти в статье, опубликованной группой молекулярного анализа [1].
Среди всех результатов биологических экспериментов по программе "Викинг" отсутствие органического вещества в грунте Марса, зарегистрированное при столь высокой чувствительности прибора (несколько частей на миллиард), имеет наибольшее значение. Уже после первой серии явно отрицательных результатов ГХМС, полученных с места посадки на Равнине Хриса, стало очевидно, что если и следующие анализы дадут такие же результаты, то убедительное доказательство наличия жизни в грунте планеты станет невозможным — независимо от исхода других экспериментов. Однако другие биологические эксперименты лишь подтвердили данные ГХМС.