Анна к этому времени окончила Мариинскую женскую гимназию в Симбирске и два года проработала помощницей учителя городской начальной школы. В Петербурге она поступила на высшие Бестужевские курсы на словесно-историческое отделение. Привлекая в качестве преподавателей лучших профессоров высших учебных заведений Петербурга, курсы готовили свой будущий преподавательский персонал. Получившие диплом слушательницы вели затем занятия в качестве ассистенток или руководительниц практических семинаров. На словесно-историческом отделении преподавали богословие, логику, психологию, историю древней и новой философии, историю педагогики, теорию эмпирического познания, историю литературы, русский, латинский, французский, немецкий, английский языки и один из славянских языков.
К концу второго курса Александр при определении специализации остановился на зоологии беспозвоночных. Им было направлено в совет университета несколько рефератов на конкурс. Жюри конкурса решило 3 февраля 1886 г.: «Сочинение студента VI семестра Александра Ульянова на тему: "Об органах сегментарных и половых пресноводных Annulata" удостоить награды золотой медалью». Никто не сомневался, что талантливый студент будет оставлен при университете для научной и преподавательской деятельности.
В январе 1886 г. пришло в Петербург известие о скоропостижной смерти отца. У Александра шли экзамены, он выехать на похороны не смог. Удалось выехать в Симбирск Анне.
На первом курсе в университете Александр организовал землячество, созданное для поддержки студентов из Симбирска. Как и большинство студентов, будущих ученых, он вступил 20 марта 1886 г. в научно-литературное общество, возглавляемого профессором О. Миллером. А затем вошел в число членов экономического кружка, игравшего ведущую роль в «Союзе землячеств», общестуденческой петербургской организации, созданной революционером В. Бартеневым. Возглавлял кружок либеральный народник А. Гизетти, заведующий статистическим бюро Петербургского уездного земства. Глубокому изучению и анализу Александра подвергались все статьи, опубликованные в журнале «Отечественные записки», по экономике: от классиков до «Экономических скитаний» Червинского и «Отхожих промыслов» Ленского. Вместе с Анной и членами экономического кружка, 17 ноября 1886 г. принял участие в шествии по Петербургу по поводу 25-летия со дня смерти Добролюбова. На шествие собралось более полутора тысяч человек. Городское начальство приняло такое скопление народа за опасное, и процессия была остановлена. Для разгона демонстрантов градоначальник привлек войска. На следующий день Александр распространил сочиненную им прокламацию, в которой выразил свое возмущение существующими порядками, когда «всякое чествование сколько-нибудь прогрессивных литературных и общественных деятелей, всякое заявление уважения и благодарности им даже над их гробом, есть оскорбление и враждебная демонстрация правительству».
В конце 1886 г его приятель Петр Шевырев пригласил Александра на сходку своей группы, которую они рассматривали фракцией организации «Народной воли». Кроме Шевырева в нее входили еще И. Лукашевич, С. Никонов, О. Говорухин. Позже к ним присоединились еще несколько студентов - Василий Осипанов, Михаил Канчер, Петр Горкун, Генералов и Агщреюшкин. На собраниях молодых революционеров присутствовала и Анна Ульянова.
Александр составил программу группы, основные пункты и требования которой были заимствованы из программы исполнительного комитета «Народной воли».
Основные требования «для обеспечения политической и экономической независимости народа и его свободного развития», сводились к 8 пунктам:
• Постоянное народное правительство, выбранное свободно прямой и всеобщей подачей голосов.
• Широкое местное самоуправление.
• Самостоятельность общины как экономической и административной единицы.
• Полная свобода совести, слова, печати, сходок и передвижений.
• Национализация земли.
• Национализация фабрик, заводов и орудий производства.
• Замена постоянной армии земским ополчением.
• Бесплатное начальное обучение.
Такие преобразования в стране можно было начать только лишь после смены режима, оплотом которого являлась императорская семья. Бороться с властью, как считали молодые революционеры, можно только террористическими методами, и в первую очередь все действия организации должны быть направлены на устранение самодержца.
В заключение программы Александр указал путь и методы действий, которые должны привести к успеху: