Первый пилотируемый полет по программе “Меркурий” состоялся 5 мая 1961 года. Рейс имел обозначение MR-3 (Mercury-Redstone-3) и собственное имя “Фридом-7” (Freedom – Свобода). В полет отправился Алан Шепард. Запуск состоялся в 9 часов 34 минуты 13 секунд по местному времени. Полет Шепарда длился 15 минут 22 секунды. 142 секунды длилось выведение корабля на траекторию полета. Выключение двигателя произошло на высоте 59,7 километра над поверхностью Земли. “Меркурий” отделился от ракеты-носителя, но по инерции продолжал набирать высоту. Через 3 минуты 10 секунд после отрыва от стартового стола Алан Шепард включил режим ручного управления кораблем и начал управлять капсулой. Алан Шепард немного опустил нос корабля, потом его приподнял, покачал корабль вправо и влево. Впервые человек управлял космическим кораблем. Через 5 минут 11 секунд “Меркурий” достиг максимальной высоты полета 187,4 километра. Затем вручную был включен режим торможения корабля. Алан Шепард поддерживал ориентацию корабля, пока шло торможение. “Меркурий” начал спуск на Землю. На высоте 3,2 километра раскрылся парашют. Капсула успешно приводнилась на поверхность Атлантического океана и вскоре была подобрана военным судном “Лейк Шамплейн”.
21 июля 1961 года второй баллистический полет совершил Вирджил Гриссом на корабле “Меркурий”, имевшем собственное название “Либерти Белл-7” (Liberty Bell – Колокол Свободы). Полет в целом прошел нормально, но после приводнения в Атлантическом океане капсула затонула, а пилот едва спасся.
Первый орбитальный космический полет по программе “Меркурий” состоялся 20 февраля 1962 года. Джон Гленн стал первым американцем, совершившим полет по орбите вокруг Земли. Корабль “Меркурий” в том полете имел собственное название “Френдшип-7” (Friendship – Дружба). Полет Гленна продолжался 4 часа 55 минут 23 секунды, корабль трижды облетел Землю.
Второй орбитальный полет состоялся 24 мая 1962 года. Мальком Скотт Карпентер тоже сделал три витка вокруг земного шара и благополучно вернулся на Землю.
3 октября 1962 года шестивитковый полет на “Меркурии” (“Сигма-7”) совершил Уолтер Ширра.
Последний пилотируемый полет по программе “Меркурий” выполнил Гордон Купер. Корабль “Меркурий” с именем “Фейт-7” (Faith – Вера) стартовал 15 мая 1963 года. Длительность полета составила 1 сутки 10 часов 19 минут.