"Джемини-4" с астронавтами Джеймсом МакДивиттом и Эдвардом Уайтом стартовал 3 июня 1965 года. Экипаж должен был сблизиться со второй ступенью ракеты-носителя "Титан-2", но сделать это не удалось. Выход в открытый космос Эдварда Уайта состоялся на третьем витке. Астронавт закрепил фал, открыл люк и осторожно выбрался из корабля. Во время работы в космосе Уайт использовал ручное реактивное устройство маневрирования. Пробыв в открытом космосе 20 минут, Эдвард Уайт вернулся в кабину. Полет "Джемини-4" завершился 7 июня. Астронавты провели в космосе 4 суток 1 час 56 минут 12 секунд.
Следующий полет по программе "Джемини" начался 21 августа 1965 года и прошел успешно. На борту корабля находились командир Гордон Купер и второй пилот Чарльз Конрад. Одной из задач полета было испытание радиолокатора и сближение со спутником REP, имитирующим встречу со ступенью "Аджена-D". Через 2 часа 31 минуту после старта Купер отстрелил в боковом направлении спутник-мишень REP. Но сблизиться с REP не удалось из-за некорректной работы оборудования на борту "Джемини". В ходе полета экипаж наблюдал запуски межконтинентальных баллистических ракет "Минитмен-1" с авиабазы Ванденберг в Калифорнии. "Джемини-5" отлетал восемь суток и благополучно вернулся на Землю.
Старт "Джемини-6" был запланирован на 25 октября 1965 года. Астронавты Уолтер Ширра и Томас Стаффорд должны были выполнить первую стыковку с ракетной ступенью "Аджена-D", но она взорвалась на околоземной орбите.
Было предложено использовать один "Джемини" как мишень для сближения другого "Джемини". Экипаж "Джемини-7" Фрэнк Борман и Джеймс Ловелл, которые готовились к длительной 14-суточной миссии, дал свое согласие, но только частично. Фрэнк Борман из-за опасений навредить 14-суточной экспедиции отказал в установке стыковочного устройства на борту корабля "Джемини-7". Корабли могли сблизиться на орбите, но не состыковаться. Отказались астронавты и от планов руководителей программы выполнить взаимную пересадку пилотов Ловелла и Стаффорда через открытый космос. Интересно, что космический полет именно в такой "версии" был выполнен советскими космическими кораблями "Союз-4" и "Союз-5" в январе 1969 года. Поневоле задаешься вопросом: не была ли программа стыковки на орбите двух советских кораблей с переходом космонавтов из одного корабля в другой просто "калькой" с так и не состоявшегося "тесного рандеву" двух американских кораблей "Джемини"?
Корабль "Джемини-7" с астронавтами Фрэнком Борманом и Джеймсом Ловеллом на борту стартовал 4 декабря 1965 года. 15 декабря 1965 года "Джемини-6" с Уолтером Ширрой и Томасом Стаффордом тоже вышел на орбиту. Через шесть часов после старта два корабля сблизились до нескольких десятков метров, а потом до 25-30 сантиметров. 16 декабря 1965 года успешно вернулся на Землю "Джемини-6", а 18 декабря 1965 года - "Джемини-7", завершив рекордный 14-суточный полет, имитирующий по длительности экспедицию на Луну.
16 марта 1966 года на орбиту отправился корабль "Джемини-8" с астронавтами Нейлом Армстронгом и Дэвидом Скоттом. На четвертом витке Нейл Армстронг состыковал "Джемини-8" с ракетой-мишенью "Аджена", запущенной в космос за полтора часа до старта "Джемини-8". Это была первая в истории космонавтики стыковка двух космических аппаратов. Но через 30 минут после успешной стыковки связка "ракета-мишень" начала кувыркаться. Попытки взять ситуацию под контроль успехом не увенчались. Армстронг принял решение на расстыковку, и Скотт расстыковал аппараты. Но "Джемини-8" завертелся с бешеной скоростью. Армстронгу удалось стабилизировать корабль. "Джемини-8" совершил аварийную посадку в Тихом океане через 10 часов 41 минуту после старта с Земли.
В ходе полета космического корабля "Джемини-9", в составе экипажа которого были Томас Стаффорд и Юджин Сернан, планировалось осуществить стыковку со спутником-мишенью ATDA. После выхода мишени на орбиту выяснилось, что головной обтекатель от нее не отделился, а лишь частично раскрылся. Стыковка стала невозможной. Тем не менее, "Джемини-9" стартовал на орбиту. 5 июня 1966 года состоялся выход в открытый космос Юджина Сернана. Для работы в открытом космосе впервые было испытано "летающее кресло" AMU. 6 июня корабль приводнился в Атлантическом океане.