1 июля Н. Д. Кившенко пишет Черткову в Англию из Петербурга: «Анна Константиновна проектирует оставить Петербург и хочет уехать со мной, чтобы... в земской больнице научиться подавать медицинскую помощь... Я ей советовала выйти замуж за П. И. Бирюкова, который был чрезвычайно увлечен ею, но она говорит, что для этого недостаточно той любви, которой она его любит». В конце августа брак ее с Чертковым был решен (см. прим. 3 к. п. № 116 от 1 сентября 1886 г.). Свадьба ее состоялась — очевидно, чтобы не огорчать как Е. И. Черткову, так и родителей А. К. Дитерихс — с соблюдением установленных формальностей в домовой церкви 2-й петерб. гимназии, 19 октября 1886 г., после чего они уехали в Лизиновку, где А. К. Черткова перенесла тяжелую болезнь, а на обратном пути, в декабре, оставались довольно долго в Москве в доме Толстого. С этого времени окончательно установилась глубокая симпатия к ней Толстого, перешедшая в крепкую дружескую привязанность. Он уже внутренно как бы не разделял мужа и жену Чертковых, в письмах своих часто обращался к ним обоим, видел в них обоих одинаково своих подлинных единомышленников, делающих общее с ним дело, и притом чрезвычайно близко принимал к сердцу всё, что касалось их личной жизни, их переживаний в связи с рождением детей и смерти в июле 1889 г. старшей девочки, чрезвычайно тяжко отразившейся на здоровье А. К. Чертковой. Дальнейшая биография ее неотделима от биографии ее мужа (см. комментарий к п. № 1 от 5 декабря 1889 г.). Вся ее деятельность протекала в глубоком внутреннем единении с ним на почве тех идей, которые связывали их обоих с Толстым. В ближайшие годы после своего замужества, живя с 1887 г. в деревне, в Лизиновке, а затем на хуторе Ржевск, куда была перенесена редакция «Посредника», А. К. Черткова продолжала работать над подготовкою изданий для народа, а с 1891 г. и над серией «для интеллигентных читателей», в качестве редактора, и сама написала ряд книжек как для взрослых читателей, так и для детей, печатая их либо анонимно (рассказ «Подвиг»), либо под скромными инициалами («Перепелочка» и др. рассказы для детского возраста). С 1893 г., когда Чертков, передав редакторскую работу по «Посреднику» Бирюкову и И. И. Горбунову-Посадову, стал изучать течения свободной религиозной мысли в народе, проявляющейся в сектантстве, и в связи с гонениями на сектантов царского правительства вступил в письменные сношения с представителями разных сект, а также с лицами отпадающими от православия и с единомышленниками Толстого, подвергавшимися преследованию за неповиновение властям, А. К. Черткова принимала самое деятельное участие в этих сношениях, и переписка ее с десятками и сотнями преследуемых продолжалась до конца жизни. Когда в 1897 г. Чертков, за защиту гонимых духоборов, был выслан за границу, А. К. Черткова вместе с ним работала в Англии над созданием журнала «Свободное слово» и над изданием, по-русски и по-английски, сочинений Толстого, запрещенных в России, исполняя обязанности помощника редактора и неся на себе труд корректора и конторщика. Там же, в Англии, видаясь с представителями разных русских сект, она начала записывать их религиозные песнопения, и позднее, дополнив эти музыкальные записи, издала сборник «Что поют русские сектанты», в трех выпусках, куда вошли духоборческие псалмы и «стишки», малеванские «псалмы» и распевы хлыстов, скопцов, молокан и др. (изд. Юргенсона, М., 1912). По возвращении в Россию, в 1908 г., А. К. Черткова вместе с мужем помогала Толстому в подготовке к печати разных его произведений и в его переписке с лицами, интересовавшимися его взглядами. После смерти Толстого работала над изданием его посмертных художественных произведений, вышедших под редакцией Черткова. Одновременно она продолжала и свою музыкальную деятельность и в период 1908—1912 гг. выпустила в издании П. Юргенсона, кроме указанного уже сборника, запись народной песни «про Москву 1812 г.», сборник песен и гимнов на мотивы, заимствованные частью из народного песенного творчества, частью у известных композиторов, под заглавием «Сеятель», пять выпусков своих «Мелодий» для пения и, наконец, «Песенки и каноны для детских голосов». В эти годы, последовавшие за смертью Толстого, когда множество лиц из разных слоев общества и разных стран, интересовавшихся его идеями, стали обращаться к Чертковым, переписка, которую приходилось вести А. К. Чертковой, и без того очень обширная (до 1000 писем в год), превратилась в огромный постоянный труд для нее, который она несла однако, несмотря на непрерывные болезни и возрастающую физическую слабость, с легкостью человека, всецело отдавшегося своему делу. Во время империалистической войны она всячески помогала сотням последователей Толстого, терпевшим преследования царского правительства зa отказ от участия в войне. В то же время она разрабатывала вместе с мужем план полного издания всего, написанного Толстым, а в последние годы собирала материалы для этого издания и готовила к печати многотомную переписку Толстого с Чертковым. За этой работой, реализации которой она так нетерпеливо ждала, и застигла ее смерть. Из литературных ее трудов наибольшую ценность представляют ее воспоминания «Из моего детства». Библ-ка свободн. воспит. под ред. И. И. Горбунова-Посадова, М., 1911; «50 лет тому назад» в «Сборнике в честь Вс. Изм. Срезневского», Спб., 1919; ее воспоминания о Толстом: «Мои первые воспоминания о Л. Н. Толстом» в Юбил. сборн. «Л. Н. Толстой», М.-Л., 1928 и «Из воспоминаний о Л. Н. Толстом» в сб. «Толстой и о Толстом», № 2, М., 1926.