В 1827 году Лённрот сдал экзамен на кандидата философии, а весной следующего года отправился в свое первое путешествие с целью собирания произведений устно-поэтического творчества. Эту экспедицию он живо описал в очерке «Путник», которым открывается данная книга. Отправившись из родного местечка Самматти, он прошел преимущественно пешком всю южную Финляндию и дошел до Приладожья. Побывав в Сортавале и на Валааме, он повернул на север. Здесь, в западной Карелии, которую еще называют финляндской в отличие от русской, Лённроту удалось записать эпические и лирические песни, а также заклинания. В деревне Хумуваара, приход Кесялахти, он встретил замечательного рунопевца Юхана Кайнулайнена, о котором подробно и тепло написал в своем путевом очерке. Не переходя границу, он осенью вернулся другим путем обратно. Собранный материал Лённрот опубликовал в сборнике «Кантеле», первый выпуск которого вышел в следующем году (всего было четыре выпуска, содержащих 90 рун старинной метрики и 20 новых песен). Как показали позднейшие исследования, уже в «Кантеле» Лённрот обращался с текстами народных песен более свободно, чем, например, Топелиус, который не подвергал руны литературной обработке. Лённрот же правил язык, стремясь сделать его понятным всем, соединял лучшие стихи из разных вариантов, добиваясь художественной завершенности. Его целью было с помощью народной поэзии способствовать формированию литературного языка и зарождению литературы.
После большого пожара в Турку в 1827 году, уничтожившего город почти полностью, университет был переведен в Хельсинки. Осенью 1828 года Лённрот начал в университете изучать медицину. В 1832 году он защитил диссертацию на тему о магических способах врачевания у финнов и получил степень доктора медицины.
В 1831 году было создано Финское литературное общество, сыгравшее важную роль в собирании и издании народной поэзии, а также в становлении новой литературы. Лённрот был центральной фигурой
Общества: первый его секретарь, в 1854 — 1863 годах он возглавлял Общество, а затем оставался его почетным председателем до конца жизни. Среди первых публикаций ФЛО, поднявших его авторитет как на родине, так и за ее пределами, были «Калевала» и «Кантелетар» — результаты неустанного труда Лённрота.
Во второе путешествие собиратель отправился весной 1831 года, с намерением побывать в Беломорской Карелии, но поездка была прервана из-за необходимости срочно вернуться для борьбы со вспыхнувшей эпидемией холеры. Лишь во время третьего путешествия в 1832 году Лённроту удалось достичь старой государственной границы и побывать в нескольких приграничных деревнях. В Аконлахти он нашел превосходного рунопевца Соаву Трохкимайнена (Савву Никутьева), руны которого, по утверждению исследователя «Калевалы» и «Кантелетар» Вяйнё Кауконена, явились безусловной предпосылкой для создания «Калевалы».
В 1833 году Лённрот был назначен окружным врачом уезда Каяни, который граничил с Вокнаволокской волостью, куда собиратель давно стремился. Несмотря на то, что должность врача в такой редконаселенной местности, какой была северо-восточная Финляндия, не была особо обременительной, так как крестьяне редко обращались к медицинской помощи из-за отсутствия сносных дорог и благодаря вековым народным способам лечения, сочетать работу врача и собирателя фольклора было нелегко. Правда, медицинское управление часто предоставляло Лённроту освобождение от служебных обязанностей, чтобы дать ему возможность совершать длительные поездки за песнями, но его постоянно мучила совесть, что из-за увлечения филологией, которая и была его настоящим призванием, он часто вынужден пренебрегать своим прямым долгом. Однако филология не могла прокормить Лённрота, должность же окружного врача обеспечивала его материально и давала возможность заниматься любимым делом на благо всего народа.