Анализ проповеднической деятельности Полоцкого убеждает нас в том, что с церковной кафедры он старался просветить своих слушателей, воспитать их нравственно, уберечь от суеверий и предрассудков. Симеон стремился сделать свои проповеди понятными и доходчивыми; с этой целью он старался писать их простым языком, иллюстрировал их занимательными рассказами и историями, оживлял их яркими, запоминающимися образами. Простоту и доступность проповедей Полоцкого надо понимать, конечно, исторически, учитывая при этом сложность церковнославянского языка, на котором он писал, отвлеченность и схоластичность тех религиозных идей, которые он высказывал. Но в сравнении с творчеством так называемых «киевских ученых старцев» во главе с Епифанием Славинецким его проповеди были и проще, и ярче, и доступнее. В то же время, говоря о простоте, образности и яркости проповедей Симеона, нельзя, конечно, при этом забывать, что их составлял высокообразованный человек, каких немного было на Руси того времени. Даже рядовому священнику, не говоря уже о прихожанине, эти проповеди не всегда были понятны.
Христианская идеология, конечно, сковывала Полоцкого. Порицая суеверия и предрассудки, он наряду с этим восстает и против народных игр, песен и гуляний; главными авторитетами он почитает отцов церкви, Ветхий и Новый заветы, хотя часто ссылается и на Аристотеля, Демосфена, Гераклита… Особенно важно отметить стремление Симеона подчеркнуть обязанности не только крепостных, но и господ.
Конечно, все познается в сравнении. Нельзя сопоставлять — ни по языку, ни по форме — поучения Полоцкого с более поздними произведениями. Читая сейчас, спустя почти триста лет, его проповеди, мы зачастую рассматриваем их как схоластические рассуждения на заданную тему. Одна и та же мысль многократно повторяется, язык тяжел и труден, даже чтение этих поучений утомительно. Безусловно, поучения Симеона и схематичны, и длинны, и нередко искусственны. Проповедник был сыном своего времени, он не мог порвать с существовавшей традицией, но он стремился к тому, чтобы оживить свои поучения, сделать их доходчивыми и понятными, приблизить их к уровню своих слушателей.
По своей одаренности, по таланту проповедника Полоцкий не идет ни в какое сравнение со своим современником и идейным противником Аввакумом Петровым. Аввакум талантливее, своеобразнее. И все же в истории русского ораторского искусства, русской проповеди поучения Симеона являются тем связующим звеном, которое соединяет в одно целое древнерусскую проповедь с ораторскими произведениями начала XVIII века. Проповеди Полоцкого подготавливали собою дальнейшее развитие проповеднического и ораторского искусства, расцветшего в эпоху Петра I благодаря Феофилакту Лопатинскому, Стефанию Яворскому, Феофану Прокоповичу, И. Т. Посошкову.
Есть и еще одна черта, отличающая проповеди Полоцкого, — это своеобразная поэтичность его слов и поучений. Она проявляется в ритмике его ораторской прозы, в звучности проповеднического языка, в поэтичности образов и сравнений. Полоцкий старается воздействовать на своих слушателей не строгой логикой рассуждений, не изобилием примеров и образцов, а в первую очередь яркостью и поэтичностью тех образов, при помощи которых он пытается воспитать и образовать своих слушателей.
Поэт по призванию, Симеон не мог ограничиться в своей проповеднической деятельности одними прозаическими поучениями и словами. Им создана одна из самых оригинальных и новых для XVII века книг — «Псалтырь рифмотворная». 4 февраля 1678 года он начал «перелагать псалмы в рифмы», уже к 28 марта 1678 года стихотворный перевод был закончен, а в 1680 году, еще при жизни Полоцкого, книга вышла в свет. Ее издали в «Верхней» типографии с гравюрой А. Трухменского по рисунку С. Ушакова, изобразившему легендарного автора «Псалтыри» царя Давида. Книга была богато украшена орнаментом, заставками и концовками и печаталась в основном в два цвета (использовалась киноварь).
Что же заставило Полоцкою создать эту книгу? В стихотворном предисловии к «Псалтыри рифмотворной» автор предлагает взамен мирских песен петь церковные псалмы:
Кроме того, Симеон указывает и еще на несколько причин, побудивших его заняться переложением псалтыри в стихи: древнееврейская псалтырь была создана в стихах, а не в прозе. Существовали стихотворные переложения псалмов на греческий, латинский и польский языки, многие в Москве во времена Полоцкого распевали польские псалмы, не понимая даже слов. Предисловие Симеона, объясняющее важность и преимущество духовных песен перед мирскими, нередко списывалось составителями рукописных духовных кантов, псалмов и вирш, а отдельные псалмы без имени автора были включены в многочисленные сборники.