А. Н. Попов входил в кружок славянофилов на заре его существования, всю жизнь находился в дружеских отношениях со многими основоположниками славянофильства, разделял их взгляды (далеко не все!). Исторические работы Попова были далеки от философии русской истории — того поля, на котором в основном и происходили сражения славянофилов с их оппонентами. Уже в ранних работах Попова (например, в «Путешествии в Черногорию», статье о Шлёцере) следов славянофильских воззрений мало, их становится все меньше в дальнейших исследованиях, и они совершенно не проявляются в его основном труде — монографии об Отечественной войне 1812 года.
Попов был приверженцем государственной школы в том смысле, что несомненно разделял главное ее положение: государство — основная движущаяся сила в истории России; в отношении остальных положений он, пожалуй, был ближе к историческим воззрениям славянофилов.
Исторические работы А. Н. Попова свидетельствуют, что он в первую очередь был ученым и писателем. Интересы его в русской истории простирались достаточно широко во временном плане, однако главное внимание в его сочинениях уделялось XVII–XIX в. Их основной массив может быть условно разделен на три группы.
Первая — исследования по истории России последней трети XVII столетия, событий царствования Алексея Михайловича и Федора Алексеевича, как внутренних, так и внешнеполитических. По всей видимости, в 1850-е — начале 1860-х годов Попов намеревался написать крупное сочинение о заключительных годах царствования Алексея Михайловича и правлении царя Федора Алексеевича и публиковал фрагменты из этого труда. Современные ему историки особенно высоко оценивали его «Историю возмущения Стеньки Разина». К. Н. Бестужев-Рюмин писал, что «последующие живописные рассказы об этом событии главным образом основаны на тщательном документальном исследовании Попова».
Заслуживает также внимания малоизвестная, но достаточно большая работа А. Н. Попова «Московские приказы».
Вторая группа — исследования истории отношений царского правительства с римской курией в середине XIX в. Располагая, в силу своего служебного положения, многими важными документами по этому вопросу, Попов опубликовал два крупных обстоятельных сочинения — «Последняя судьба папской политики в России (1845–1867 гг.)», «Сношения России с Римом с 1845 по 1850 год». Ряд историков, например Бестужев-Рюмин, связывают интерес Попова к этому вопросу с резким ухудшением отношений между Россией и папским престолом в ходе и после Польского восстания 1863–1864 гг. последовавшим со стороны России официальным разрывом конкордата с папой 27 ноября 1866 г. и перерывом в дипломатических отношениях с Римом. Возможно, это и так, но интерес Попова к этой проблематике был широким и систематическим: он постоянно интересовался (и публиковал по этому вопросу документы, материалы и исследования) деятельностью в России католической церкви, личностью митрополита С. Сестренцевича-Богуша, греко-униатской церковью, иезуитами.
Здесь же следует упомянуть еще два труда: «Сношения России с Хивою и Бухарою при Петре Великом» и «Дело Новикова и его товарищей (по новым документам)». Кроме этого, он опубликовал ряд документов в «Сборнике Русского исторического общества». Первая работа посвящена совершенно не исследованному до того эпизоду русской истории петровских времен и в приложении содержит дневник (на итальянском языке) Ф. Беневени, посланного в 1725 г. в Хиву и Бухару, который историки (Бестужев-Рюмин) считают «драгоценным». Вторая работа также содержит обнародованные Поповым документы, что позволяет по-новому взглянуть на это дело.
Третья группа исторических работ Попова посвящена Отечественной войне 1812 года. К основному труду А. Н. Попова судьба оказалась явно неблагосклонной. При жизни ему удалось в «Журнале Министерства народного просвещения» опубликовать статью «Сношения России с европейскими державами перед Отечественною войною 1812 года» — большой фрагмент, который впоследствии стал рассматриваться как первый том монографии о войне 1812 года, и три фрагмента в журналах «Русский архив» и «Русская старина»: «Москва в 1812 году», «Французы в Москве в 1812 году» и «От Малоярославца до Березины» (публикация последнего фрагмента завершилась в ноябре 1877 г.).
Три первых фрагмента были высоко оценены критикой и удостоены Уваровской премии за 1877 г.
После смерти Попова в тех же журналах в 1892–1913 гг. было опубликовано еще девять фрагментов и статей.
В итоге у историографов сложилось устойчивое мнение, что собственно цельного исследования, вполне законченной монографии Попова не существует, а к его труду о войне 1812 года относились как к циклу отдельных сюжетов и статей. И лишь обнаруженные в архиве, расшифрованные главы позволяют утверждать, что исследование Попова о войне 1812 года было им завершено, о чем, кстати, с осторожностью высказался и Бестужев-Рюмин в некрологе Попова.