В 1922 году переехал в Москву.
В столице он возглавил крупное издательство «Земля и фабрика», редактировал популярные журналы «Вокруг света», «30 дней», «Всемирный следопыт», «Всемирный турист». Организационные способности Нарбута получили достаточное приложение, может поэтому писал он в эти годы меньше, хотя в 1925 году предложил издательству «Круг» сборник стихов «Казненный Серафим» (не вышедший). Энергично работая, Нарбут постоянно находился на виду, это привлекло к нему внимание партийных органов, которые вели тогда активную чистку своих рядов. В итоге, в 1928 году Нарбута исключили из партии, он потерял работу. Бездействие тяготило поэта. «Правда, были и друзья, – писали позже биографы поэта Н. Бялосинская и Н. Панченко. – Багрицкий, почти ученик и родственник (три сестры Суок замужем за Багрицким, Олешей и Нарбутом) и, главное, друзья старые: неизменный Михаил Зенкевич, работавший с ним в ЗиФе; Мандельштам, впервые в жизни получивший квартиру, в Нащокинском переулке, совсем рядом с Нарбутом, жившим на Пречистенке, в Курсовом. В те дни он почти каждый вечер бывал у Мандельштама. Сюда приезжала из Ленинграда и Анна Андреевна Ахматова. Жила на раскладушке в будущей еще необорудованной кухне. „Что вы валяетесь как чудовище в своем капище?“ – дразнил ее Нарбут…»
Но друзья уходили. В 1934 году был арестован Мандельштам, умер Багрицкий. А в ночь с 26 на 27 октября 1936 года арестовали и Нарбута. О событиях той ночи оставила воспоминания его жена – Серафима Густавовна. «Стук в дверь. Проснулся Володя, разбудил меня. Кто там? Проверка паспортов?… Что-то натянули на себя, открыли дверь: человек в форме НКВД, штатский, Костя… Даю свой паспорт, не смотрят. – Обращается (в форме НКВД) к Володе: „Ваш!“ У меня закрываются глаза от желания спать, опять разговор с Володей перед сном – неприятный, что мы должны разойтись. – Вижу Володя дает свой паспорт, и ему протягивают бумажку. Все прошло – сон, нехорошие мысли, лень – покажите мне!.. „Он видел“. Ордер на обыск и арест… С этого дня – 26 октября (27) кончилась одна жизнь – и началась другая. Всему был конец. Тогда я этого не понимала. Я, как во сне, честное слово, как во сне, шла к Лиде в 5 ч. утра после обыска, без мыслей, тупо бежала по улице рассказать о чудовищном сне – Володю арестовали… Уходя он вернулся – поцеловать меня. Заплакал – я видела последний раз его, покачался смешной его походкой на левый бок, спину в длинном синем пальто… И все…»
«Вчера, – писал Нарбут с Колымы, – осмотрел меня довольно поверхностно (но и так, впрочем, видна моя инвалидность) врач и дал определение: вторая категория – отдельные работы. Это означает, как объяснили мне, что от тяжелых физических работ я освобожден по инвалидности, а буду использован на тех или иных отдельных работах (сторож, культработник, например). Поживем – увидим, как сложатся дальнейшие мои житейские обстоятельства. Здесь уже настоящая зима. Великолепен ландшафт: оснеженные горы („сопки“), на них фиолетовые голые, редкие леса. Величественно, – если к этому добавить засиненное зимнее небо, горизонт, ледяной каменистый морской берег, ледяную, совершенно искаженную холодом, как бы скрежещущую, зеленую с пробелью, бурную океанскую воду. Это надо видеть, чтобы почувствовать! Я обязательно где-либо использую эту подлинную „северность“, северный озноб природы для своих стихов…»