В 1163 году на соборе в Туре местные диссиденты, близкие к катарам по вероучению, были впервые названы «альбигойцами» (в честь одного из центров движения – города Альби). В альбигойское движение были вовлечены изначально крестьяне, ремесленники (например местные ткачи) и низшее духовенство. Церковный собор постановил, что альбигойцы должны быть арестованы, а их имущество конфисковано. Но Раймунд VI Тулузский начал оказывать покровительство альбигойцам. Его примеру последовал и ряд других аристократов региона. Католическая церковь быстро теряла свое влияние в Южной Франции.
Альбигойцы верили в существование двух взаимно противоположных начал – доброго и злого. Доброе начало (Бог) создал душу, а злое – человеческое тело и грех. Мир, в котором мы живем, – это место наказания, но все души будут спасены. Чтобы это избавление свершилось, Бог послал на землю Иисуса Христа. Его страдания и спасение были не действительными, а поучающими, дающими пример.
Еретики предписывали строгое воздержание, терпимо относились к идее самоубийства. Размножение было противно альбигойцам. К этому добавлялось воздержание от животной пищи. Война и убийство любого живого существа порицались. Все эти суровые моральные законы в точности выполняли лишь так называемые «совершенные». Основная же масса верующих женилась, ела все, что угодно, и смело бралась за оружие. Еретики проклинали католическую церковь, не признавали необходимость десятины, храмов, икон, мощей и т. д.
С приходом папы Иннокентия III (1198) преследование еретиков началось с новой силой. События 1205–1206 годов свидетельствовали об определенных успехах Иннокентия. Раймунд VI поклялся изгнать еретиков из своих владений. На юге начал активно действовать неумолимый монах Доминик де Гусман. Но погасить очаг ереси не удалось. В 1207 году Иннокентий III призвал короля Франции прибегнуть к силе. Он повторил свою просьбу после получения известий об убийстве своего легата Пьера де Кастельно. В преступлении папа обвинил Раймунда. Многочисленные бароны Северной Франции, Германии и Бельгии присоединились к крестовому походу против еретиков. Французский король Филипп II Август, занятый борьбой с Англией за северофранцузские земли, отказался возглавить поход. Военным лидером крестового похода против альбигойцев стал Симон де Монфор, граф Лecтерский.
Раймунд VI согласился сдаться и выступил против своих прежних друзей. Альбигойские крепости Безье и Каркассон были взяты в 1209 году. Крестоносцы перерезали в Безье 20 тысяч горожан. После собора в Авиньоне (1209) Раймунд VI был повторно отлучен от церкви за невыполнение обязательств, наложенных на него при прощении. Его имущество было объявлено конфискованным в пользу того, кто сможет его захватить. В ходе Альбигойских войн Лангедок был опустошен и в значительной мере обезлюдел. Кровавые расправы постигли массы альбигойцев и просто «сочувствующих», крестоносцы не жалели ни женщин, ни стариков, ни детей. Борьба с крестоносцами из религиозной превратилась в национально-освободительную войну провансальцев против северных захватчиков.
На стороне Раймунда выступил Пьер Арагонский. Войска этого монарха и рыцари Симона де Монфора столкнулись в битве при Мюре в 1213 году. Арагонец был сокрушен. Раймунду VI удалось удержать за собой лишь Тулузу, Ним, Бокер, Ажен. Тулуза пала в 1215 году, Раймунд бежал. Симон де Монфор на соборе в Монпелье (1215) был назначен владельцем всех завоеванных территорий в качестве вассала французского короля. Но через два года Тулуза восстала, Раймунд вернулся, под его властью снова оказалось много городов Лангедока и Прованса. Жестокий каратель Симон де Монфор погиб при осаде Тулузы в 1218 году.
Папа попытался перевести борьбу в более спокойное русло. Раймунда и жителей Тулузы милостиво вернули в лоно церкви. Но папство обложило налогом все дома еретической провинции. Кроме этой ежегодной дани Лангедок должен был единовременно внести в кассу понтифика крупную сумму.
Военные действия против упорствовавших еретиков продолжались. В 1224 году Раймунд VII (сын Раймунда VI) изгнал из Каркассона войска сына Симона де Монфора. Добившись принятия своих условий (главным образом, невмешательства папы в светские дела и в дела местного духовенства), против южан выступил французский король Людовик VIII, воздержавшийся ранее от помощи Монфору (он опасался образования на юге сильного государства). В результате двух успешных походов Тулузское графство было присоединено к владениям Людовика VIII. Многие еретики ушли в горы и продолжали сопротивление там. Окончанием Альбигойских войн можно считать падение в 1244 году после 10-месячной осады крепости Монтсегюр. Альбигойские войны ускорили объединение Франции, но нанесли большой урон экономике Юга.