В 1960-е Леонид Харитонов продолжает сниматься. Это были разные роли в фильмах «Длинный день», «Капроновые сети», «Большой фитиль», «Все для вас». Однако большая часть их прошла как-то незамеченной. И, скорее всего, дело было совсем не в том, что киноактер Леонид Харитонов растранжирил или пропил свой талант (про его дружбу с алкоголем ходили разные слухи). Просто в советском кинематографе наступила тогда новая эпоха. Стало модным снимать кино проблемное, заземленное, а те герои, которых совсем недавно играл Харитонов, безвозвратно канули в прошлое. Его обаятельное и открытое лицо перестало удовлетворять режиссеров, которые бросились открывать новый кинематограф. Там царствовали уже другие лица: или глубокомысленно задумчивые, или как-то странно рефлексирующие. В таком кинематографе открытые обаятельные актеры типа Леонида Харитонова или Николая Рыбникова были не нужны.
Сам Харитонов в это время свои силы сосредоточил на работе в театре, во МХАТе. Здесь он играл практически всю жизнь — с небольшим годовым перерывом в 1962-ом. Здесь он чувствовал себя как дома. Даже «старики» театра — Борис Ливанов, Алексей Грибов, Владимир Белокуров — его уважали и частенько брали с собой выпивать. Склонность такую Харитонов имел еще со времен съемок фильма «Солдат Иван Бровкин». Там у него открылась язва, и врачи, лечившие актера, посоветовали ему пить чистый спирт. Вот он и пристрастился. Правда, потом сумел совладать с пагубной привычкой и даже порой отказывал мхатовским «старикам»: дескать, не могу, я за рулем.
С возрастом Леонид Харитонов всё меньше появлялся на экране: стареющих пареньков играть не хотел. Играл в театре, преподавал и готовил себя к настоящей этапной роли. Иногда появлялся в киноэпизодах. Еще Харитонова спасали концерты, которые он начал давать с конца 1950-х, когда на свет появилось Бюро кинопропаганды. Куда бы ни приезжал актер, везде его встречали восторженные толпы поклонников, которые прекрасно помнили его прежних героев, а особенно Ивана Бровкина. На этих встречах актер пел, читал стихи, показывал отрывки из спектаклей.
Однако, именно эти концерты стали однажды поводом к серии скандалов, разразившихся вокруг имени Харитонова. Дело в том, что в самом конце 1950-х актер, наравне с официальными, давал и «левые» концерты, средства от которых не шли в бюджет государства, а делились только между его организаторами — администраторами и актерами. Однажды одного из таких администраторов — Демочкина-Белова — арестовали органы ОБХСС, тогдашнего госконтроля. На допросах Демочкин сдал всех своих подельников, в том числе и Харитонова. В итоге администратора отправили за решетку, а актера, учитывая его популярность, решили хорошенько «пропесочить» — опубликовали фельетон в «Комсомольской правде». Скандал вышел грандиозный. Харитонову пришлось публично покаяться перед своими поклонниками, после чего эта история постепенно забылась.
Третьей женой актёра стала, опять-таки актриса, Евгения Гибова. Она была его студенткой в Школе-студии МХАТа, прилежная ученица, полностью погруженная в учебу. Однажды он позвонил ей домой и сказал, что должен с ней поговорить. Ни о чем не подозревавшая первокурсница Женя с перепугу собрала все учебники, чтобы заодно сдать в библиотеку, взяла зачетку, думая, что её по каким-то причинам решили отчислить. А оказалось, преподаватель Леонид Владимирович Харитонов просто влюбился в неё! К тому времени он был уже в разводе — просто ушел, оставив все бывшей жене и сыну.
Позже Евгения Гибова вспоминала, что на первых порах совместной жизни у них не было никакого имущества. Друг и сосед по дому Анатолий Вербицкий даже дал им свой матрас. Дальше цитата из воспоминаний Евгении Гибовой: «Как-то случайно, гуляя по центру, мы зашли в комиссионный магазин в Столешниковом переулке. А там была огромная шкура белого медведя. Он увидел мою реакцию на эту шкуру, и ничего не сказал. На следующее утро я стала собираться в институт, и он тоже куда-то собрался. Я говорю: „Зачем ты так рано уходишь?“ Он сказал что-то, не знаю уже, чем он там мне объяснил это. И часа через полтора, пока вот я собиралась, раздается безумный звонок в дверь. Я открываю. Пустая передняя у нас, пустая квартира. Я помню, это была осень, это был сентябрь, солнце невероятное, и он — в этом солнце с медвежьей шкурой в руках. Он поехал, у Наташки Журавлевой занял деньги и поехал к открытию магазина, купил эту шкуру. Ну вот, больше у нас ничего не было — Толин матрац, эта шкура, и вот я считала, что она приносила нам счастье.»
Они прожили вместе 24 года — до самой смерти Леонида Харитонова.
Прожил Леонид Харитонов 57 лет. Снялся в 38 фильмах. Всю жизнь играл на сцене МХАТа. В 1972-ом стал Заслуженным артистом РСФСР. Объездил с выступлениями весь Советский Союз. Ни разу не был за границей. В последние годы жизни тяжело болел. Летом 1980-го, в дни московской Олимпиады, перенес первый инсульт. Через четыре года на съёмках фильма «Из жизни начальника уголовного розыска» — второй инсульт.