В Петербурге он стал редактором революционного журнала «Земля и воля». Поддержал желание Соловьева застрелить Александра II. Покушение не удалось, и в столице начались аресты землевольцев. Морозов некоторое время скрывался в Финляндии. После раскола «Земли и воли» он вошел в Исполнительный комитет «Народной воли» и вместе со Львом Тихомировым редактировал журнал этой тайной организации. В подготовке последующих покушений на царя он не участвовал. У него начались разногласия с Тихомировым, который ему казался не вполне искренним и склонным к диктаторству. Но главной причиной его удрученного состояния было противоречие между стремлением к научным исследованиям и необходимостью вести революционную работу. После ареста подпольной типографии товарищи отправили его вместе с женой, тоже революционеркой, Ольгой Любатович, за границу. В Женеве он познакомился с Петром Кропоткиным, в Лондоне – с Карлом Марксом и написал брошюру «Террористическая борьба». При возвращении на родину в конце января 1881 года он был арестован. Пожалуй, это спасло ему жизнь. Его осудили «всего лишь» на пожизненное заключение, да и то лишь благодаря предательским показаниям Г. Гольденберга, рассказавшего о его участии в подкопе для взрыва царского поезда в ноябре 1879 года.
Первые три года заточения проходили в Петропавловской крепости в невыносимых условиях; большинство осужденных умерли или сошли с ума. Морозов заболел цингой, ревматизмом, туберкулезом. В отчете тюремный врач написал: «Морозову осталось жить несколько дней». Правда, через месяц уточнил: «Морозов обманул смерть и медицинскую науку и стал выздоравливать».
В Шлиссельбургской крепости, куда его перевели в августе 1884 года, обстановка была более сносной. Здесь ему суждено было провести более двух десятилетий.
По мере возможностей он активно занимался самообразованием. Он и раньше знал 5 языков. В тюрьме он освоил столько же. Поначалу разрешали пользоваться только религиозной литературой, и он собрал материалы для своих будущих книг, посвященных истории христианства: «Откровение в грозе и буре» (об Апокалипсисе Иоанна Богослова), «Пророки», «Христос». Позже смог заниматься науками, освоил университетские учебники, начал писать работы «Функция, наглядное изложение высшего математического анализа», «Периодические системы строения вещества», где теоретически доказал существование инертных элементов, а также электрона и позитрона (под именами – анодий и катодий), изотопов, предположил сложное строение и эволюцию химических элементов, присутствие в атмосфере инертных газов…
Когда он вышел на свободу в 1905 году, то занялся общественной, научно-популярной и легальной публицистической деятельностью. Он читал просветительные лекции, которые пользовались огромным успехом. Его вновь арестовали в 1911 году за сборник стихов «Звездные песни». Его обвинили в возбуждении бунтовщической деятельности и дерзостном неуважении к существующей власти. Хотя он использовал лишь общие слова типа «тиран» или «корона» без конкретного адреса.
В деловом письме антропологу, географу, академику Д.Н. Анучину он не без иронии заметил: «Мне, человеку оппозиции, придется доказывать (и совершенно по совести), что, употребив слово „тиран”, я не имел в виду русской верховной власти и даже не думал, подходит ли она или нет под этот термин, а прокурор будет доказывать, что именно подходит! Точно так же и все подведенные под „воззвание к ниспровержению”… места содержат лишь общие призывы к борьбе с угнетением и ни слова не говорят о России, а прокурору придется доказывать, что угнетение именно и есть в России. Поистине удивительные настали времена!»
И все-таки его осудили на год заключения. Он провел его в Двинской крепости, не переставая работать. Отсюда он прислал приглашение участвовать в редактируемой им «Технической энциклопедии» геофизику академику Б.Б. Голицыну. Сообщил ему: «Здесь, в крепости, написал пока исследование по чистой математике “Разносистемное исчисление”… Удалось открыть ряд интересных закономерностей. Далее думаю заняться… исследованием библейских пророков с астрологической точки зрения».
…Об этом удивительном человеке хотелось бы рассказать больше. К сожалению, мы ограничены темой данной книги. На первый взгляд, о его интенсивной и необычайно плодотворной научной деятельности вовсе не следовало бы говорить. В действительности же она была выражением его революционных взглядов, но только не в общественной жизни, а в духовной сфере.
Как пишет советский химик и историк науки Ю.И. Соловьев: «Произошло удивительное, феноменальное явление! Из крепости после 25-летнего заключения вышел человек, научные идеи которого были более передовыми, чем представления и убеждения некоторых профессоров, которые с кафедр университетов читали лекции, участвовали в заседаниях научных обществ, могли в любое время пойти в библиотеки и, наконец, работать в тиши своих уютных кабинетов».