Круг интересов Румянцева чрезвычайно обширен. Еще в 1790 году он предложил Екатерине II проект издания важнейших русских дипломатических трактатов и договоров. Но тогда издание не состоялось. Румянцев не оставил эту идею и вернулся к ней в царствование Александра I. По представлению государственного канцлера была создана Комиссия печатания государственных грамот и договоров, возглавляемая опытным историком, директором московского архива при Коллегии иностранных дел Н. Бантыш-Каменским. Румянцев задумал это издание как многотомный труд, отражающий основные этапы русской истории. Случилось так, что смерть Бантыш-Каменского, затем отставка канцлера замедлили дело. И все же издание было продолжено за счет средств, выделенных самим графом, и под руководством историка А. Малиновского, сменившего Бантыш-Каменского на его посту в московском архиве.
Н. П. Румянцев живо интересовался многими российскими географическими и этнографическими исследованиями и субсидировал некоторые из них. Так, на его деньги был построен и снаряжен бриг «Рюрик», под командованием О. Е. Коцебу совершивший известную морскую экспедицию в 1815–1818 годах. Организатором экспедиции был знаменитый русский мореплаватель Крузенштерн, которому Румянцев писал тогда: «Станем служить всеобщему просвещению. Вы своими пространными познаниями, а я горячим усердием среди той эпохи, в которой бесстыдно проповедуют, что просвещение к благу народному не служит…».
Николай Петрович был страстным коллекционером памятников русской истории и старины. Еще в первые годы своей дипломатической службы он начал собирать за границей исторические заметки, рукописи и книги о России. Позднее он имел в разных странах своих корреспондентов, а то и посылал российских специалистов для поиска, изучения и покупки ценных материалов.
По инициативе Румянцева вокруг него сформировалась группа энтузиастов-исследователей, добровольно занимавшихся розыском различных документов отечественной истории. В кружок этот входили люди самых разных званий и профессий, их называли «ученой дружиной» Румянцева. Графу и его сподвижникам – Н. Бантыш-Каменскому, А. Малиновскому, П. Кеппену, А. Востокову, К. Калайдовичу, П. Строеву, О. Сенковскому и многим, многим другим – удалось в достаточно сжатые сроки собрать уникальную библиотеку, редчайшую коллекцию рукописей, предметов быта, старинных монет и прочего. Члены этого добровольного объединения считали его главной задачей создание музея древностей, который мог бы наглядно продемонстрировать на своих экспонатах отдельные страницы русской истории и культуры. Идея эта нашла самый горячий отклик среди патриотически настроенной части общества.
Коллекции собирались на средства Румянцева и хранились в его особняке на Английской набережной. Здесь была библиотека из 28500 книг. В нее входили основные труды русских ученых XVIII – начала XIX века, ранние издания русских летописей, работы выдающихся русских путешественников, первые библиографические труды, наиболее значительные произведения русской художественной литературы, широко известные монументальные исследования по всеобщей истории, а также исследования, касающиеся отдельных стран, эпох, лиц, старинные атласы, работы по архитектуре. Более 13000 книг было на иностранных языках. В том числе первое и второе издания Энциклопедии Дидро и Д'Аламбера. Самую ценную часть библиотеки составляли 104 инкунабулы.
На книгах, изданных на средства Николая Петровича, ставился его герб. По этому поводу он писал Малиновскому: «Следуя давно принятому французскими королями и другими особами обычаю, обозначать изображениями гербов своих книги, издаваемые на их иждивение и под их покровительством, я предоставляю равно и себе приятное право такого употребления во всех тех книгах, которые напечатаны будут иждивением моим в пользу соотечественников моих». Кроме книг в библиотеке хранилось свыше 700 рукописей. Среди них имелись ценные памятники древнерусской письменности, такие, к примеру, как Псалтырь XVI века. Библиотекарями при этом собрании служили видные ученые А. Гиппинг, А. Шегрен, А. Востоков и другие.
В доме на Английской набережной находились самые разные коллекции. Наиболее полным и интересным считалось собрание зарубежных и русских монет, медалей, орденов и т. д., признанное лучшим в Европе. Румянцев им чрезвычайно гордился. Поэтому в полной мере осознать решение канцлера, которое тот принял в роковом для России 1812 году, способен только настоящий коллекционер. Николай Петрович продал из своего собрания все медали, ордена, табакерки и прочие награды, полученные им от иностранных правителей и ведомств. Вырученную весьма значительную сумму он пожертвовал «на пользу изувеченных защитников Отечества». На это же дело он ежегодно отдавал свою пенсию государственного канцлера, прибавляя к ней немалую сумму из личных средств.