24 августа 1804 года Гей-Люссак вместе с известным ученым Жаном-Батистом Био поднялся на воздушном шаре, чтобы определить температуру и содержание влаги в верхних слоях атмосферы. Подняться удалось на головокружительную высоту в 4 000 метров. Потом ученый решил повторить эксперимент, и парижане на все лады стали обсуждать этот план. Одни выражали недоумение, сможет ли ученый вернуться на землю, если его шар поднимется до Луны; другие были уверены, что шар в клочья раздерут орлы; третьи считали, что он «возгорится от звезд».
Утром 16 сентября на площади, откуда должен был взлететь воздушный шар, собралась громадная толпа. В девять часов веревки перерезали, и шар взмыл в небо. Раздались восторженные крики, Гей-Люссак помахал толпе своей треуголкой, и минут через двадцать «летающая лаборатория» скрылась в облаках.
После этого Гей-Люссака понесло юго-западным ветром к Нормандии. Обнаружив, что шар, как и во время первого полета, не поднимается выше 4000 метров, молодой ученый выбросил все свое снаряжение и поднялся на 5500 метров. Охваченный желанием побить и этот рекорд, он сбросил вниз еще и стул, на котором сидел, и шар взлетел до 7016 метров. По тем временам это был абсолютный рекорд, в который и сейчас весьма трудно поверить.
Обезумевший от радости Гей-Люссак начал поспешно записывать свои наблюдения: как оказалось, на высоте семь километров интенсивность земного магнетизма заметно не изменяется, а еще он установил, что воздух там имеет тот же состав, что и у поверхности Земли.
Вообще, научная деятельность Гей-Люссака поражает своей обширностью и разносторонностью. Как в физике, так и в химии он оставил после себя множество капитальнейших исследований. И что характерно, он умел находить простые соотношения и точные результаты там, где другим это не удавалось. А еще он показал, что очень хорошо умеет работать «в команде».
Уже в 1805 году Гей-Люссак и известный немецкий ученый и путешественник Александр фон Гумбольдт (1769–1859), изучая отношения объемов реагирующих газов, установили, что один объем кислорода, соединяясь с двумя объемами водорода, образует воду.
В том же 1805 году Гей-Люссак, получив годичный отпуск, в сопровождении все того же Александра фон Гумбольдта отправился в путешествие по Италии и Германии. Основной целью путешествия было исследование состава воздуха и геомагнитного поля на различных географических широтах. В этом путешествии они наблюдали извержение вулкана Везувий и последовавшее за этим сильное землетрясение. Помимо этого, Гей-Люссак установил, что содержание кислорода в воздухе, растворенном в морской воде, составляет 30 % по сравнению с 21 % в атмосферном воздухе. В Милане Гей-Люссак встретился со знаменитым Алессандро Вольта, известным создателем гальванической батареи, которая позволила получать электричество с помощью химических реакций. После этого он вернулся в Париж, чтобы занять место профессора Политехнической школы.