В 1867 году он присутствовал на общем собрании Красного Креста, состоявшемся в конце августа в Париже во время Всемирной выставки. Тогда же он выступил с предложением гарантировать военнопленным неприкосновенность как больным и раненым. Тем не менее, 8 сентября 1867 года он был полностью выведен из состава руководства МККК. Не последнюю роль в этом сыграл известный женевский юрист Луи-Габриель-Гюстав Муанье, который председательствовал в МККК с 1864 года и с которым Дюнан расходился во взглядах на политику Красного Креста.
Во время Франко-прусской войны, начавшейся 19 июля 1870 года, Дюнан основал Общество общей помощи, а также, в июле 1871 года, Всеобщий альянс за порядок и цивилизацию, в задачу которых входила защита военнопленных. Отделения последнего были созданы во Франции, Англии, Бельгии, Баварии и США. В 1872 года на своем учредительном съезде общество получило название Всемирного альянса порядка и цивилизации. Французское и британское отделения союза присоединились к призыву Дюнана о распространении нейтралитета на заключенных. Русский царь Александр II способствовал подготовке конференции в Брюсселе, где была разработана Конвенция о ведении войны и обращении с военнопленными. Хотя совещание не принесло немедленных результатов, оно подтолкнуло к заключению соглашений о правах военнопленных. В 1882 году Сенат Соединенных Штатов принял условия Женевской конвенции по обращению с военнопленными.
В феврале 1874 года Дюнан был назначен секретарем на 1-ом международном конгрессе Общества по улучшению условий содержания военнопленных, недавно созданного в Париже. Не обошлась без его участия и Дипломатическая конференция по законам и обычаям войны, проходившая с 27 июля по 27 августа 1874 года в Брюсселе. В том же году он стал инициатором кампании против работорговли, которая все еще процветала в отдельных частях Африки, в Египте, Турции, Афганистане. Хотя рабство в Европе запрещалось законом, в 1875 году британское Адмиралтейство предписало капитанам возвращать беглых рабов их владельцам. Как член антирабовладельческого общества, Дюнан организовал энергичные акции протеста, и новые инструкции были отменены.
Дюнан выступил в поддержку стремления европейских евреев вернуться на родину предков в Палестину. Еще в августе 1866 года он опубликовал брошюру «Всемирное и международное общество по возрождению Востока», где провозглашалась идея создания колонии евреев из Европы в Палестине. В поисках средств для этого предприятия Дюнан учредил в 1876 году «Общество сирийской и палестинской колонизации». Члены общества рассчитывали на выделение земельного участка турецким султаном Абдул-Хамидом II, пришедшим к власти 31 августа 1836 года, однако Русско-турецкая война, начавшаяся 24 апреля 1877 года, нарушила эти планы.
Семьи Анри Дюнан не создал. С 1872 года его связывали узы близкой дружбы с Леони Кастнер, вдовой известного композитора Жана-Жоржа Кастнера, которую они поддерживали на протяжении более чем пятнадцати лет, вплоть до ее кончины в 1888 году.
Для сбора средств в пользу «Всемирного альянса порядка и цивилизации» он короткое время читал лекции в Англии.
Забытый близкими и друзьями, в 1887 году он поселяется в Лондоне, опираясь на финансовую помощь нескольких сохранившихся сторонников. Некоторое время он прожил также в Париже, где состоял секретарем «Французского общества друзей мира» Фредерика Пасси.
Вскоре после начавшегося 27 февраля 1890 года процесса о его реабилитации, Дюнан вернулся в Швейцарию и начал странствовать от деревни к деревне, часто не имея и куска хлеба. Несмотря на нищету, он тщательно следил за своей внешностью, скрывая ветхость сюртука с помощью чернил и отбеливая рубашки мелом.
30 апреля 1892 года он поселился в приюте восточно-швейцарского городка Хейден. Там он и провел остаток жизни.
После многих лет безвестности его отыскал журналист Вильгельм Зондреггер, чье интервью с Дюнаном, опубликованное 17 мая 1895 года газетой «Цюрхерише фрейтагсцайтунг», было перепечатано многими европейскими газетами. Узнав о его бедственном положении, вдовствующая русская императрица Мария Федоровна, мать императора Николая II, назначила ему небольшую пенсию. Берта фон Зутнер посетила Дюнана и предложила помочь восстановить его репутацию. Зутнер часто писала о нем, и сам Дюнан с августа 1896 года стал сотрудничать с пацифистским журналом «Ваффен нидер!» («Долой оружие!»), который она издавала.
В конце 1901 года было объявлено, что 73-летний Жан Анри Дюнан «за вклад в мирное сотрудничество народов» стал лауреатом первой Нобелевской премии мира, которую он разделил с французом Фредериком Пасси. Этой премией отмечался прежде всего его вклад в мирное сотрудничество народов. Болезнь помешала Дюнану выехать из Хейдена в Кристианию (ныне Осло) для участия в церемонии награждения. Денежная сумма Нобелевской премии составила 150782 норвежских крон, половина которой – около 105000 швейцарских франков, пришлась на долю Дюнана.