Но не хозяйственные поручения составляли главную часть службы отца Феофана. Когда митрополит близко узнал его, он стал во многих делах спрашивать его совета, поручал ему секретные дела, в особенности же сделал его помощником своим в трудах по устроению и обновлению монастырей, большинство которых, после введения штатов, находилось тогда в самом печальном состоянии. В эти времена происходило отнятие церковных земель и закрытие древних обителей (в России Екатериной II было тогда закрыто три четверти монастырей). Настоятелями же действующих монастырей назначались ученые монахи, большей частью из Киевской академии, которые, проходя в то же время учебно-воспитательные должности, не имели времени заниматься монастырями и, не получив сами иноческого воспитания, не могли иметь влияния на братию.
Митрополит Григорий издал в поучение иноков перевод на русский язык «Добротолюбия», искал духовных старцев, которые могли бы посвятить себя самоотверженно делу внешнего и внутреннего обновления обителей. Старец Феофан указывал на них митрополиту, и таким образом были вызваны знаменитый Саровский старец Назарий, обновивший Валаам, Игнатий, первый архимандрит из неученых, назначенный в знаменитый Тихвин и восстановивший его и вслед за тем блистательно воссоздавший древнюю московскую Симонову обитель, которая была прежде обращена в казарму кавалерийского полка. В Пешношский монастырь был вызван Макарий. Был приведен в порядок Клопский (Новгородский) монастырь. Наконец, митрополит назначил старца Феофана строителем Моденского монастыря, где он привел в порядок старые и выстроил новые здания, завел чинное богослужение и порядок в жизни братии, так что, по слухам о настоятеле, стало приходить в монастырь много новых иноков.
В 1793 году, когда белозерские жители донесли митрополиту о крайнем упадке древней обители преподобного Кирилла Новоезерского и просили назначить опытного настоятеля, митрополит выбрал старца Феофана.
Обитель, расположенная на небольшом острове, на озере Новом, была в запустении. Братии было десять человек, постриженных двое; богослужение отправлял наемный священник, из белого духовенства, скудость была полная, здания падали.
За время тридцатилетнего управления старца Феофана обитель преобразилась. Обновив дух иноческий, отец Феофан собрал многочисленную братию; заведя чинную службу, привлек богомольцев, возбудил усердие к обители и богатые жертвы. Он обновил и величественно расширил собор, выстроил почти вновь две церкви, воздвиг колокольню, возвел двухэтажные здания келий и обвел остров на протяжении сажен каменной с башнями оградой, выстроенной на сваях, вбитых в воду; соединил монастырь с ближайшим островом мостом.
Значительны были труды его и по внутреннему устроению обители. Он ввел в ней общежитие, строгий чин богослужений, торжественное отправление служб, столповое пение, непрерывное чтение Псалтири, постоянные занятия для братии.
Больше всего старался он управлять посредством убеждения и поучал братию и наедине, и в полном собрании, после трапезы. Он не любил обличать в лицо, но, заметив недостаток инока, говорил о том в виде общего наставления братии. Его простые, дышавшие убеждением и кротостью, поучения производили неотразимое впечатление.
Но сильнее всего действовал его пример. Он не пропускал ни одной службы, исполнял с братией все послушания, работал на полях, ел в общей трапезе, носил самую бедную одежду и не имел имущества. При таком управлении старца число иночествующих быстро возросло до восьмидесяти человек. Но не на иноков только новоезерских имел влияние старец Феофан. Назначенный благочинным нескольких монастырей, он заботился об их духовном преуспеянии, особенно же плодотворны были его заботы о Горицкой женской обители, которая находилась под управлением опытной и благочестивой игуменьи Маврикии и в которой он бывал несколько раз в год. Приезжая в монастырь, он подолгу, после службы, беседовал с инокинями. Некоторые из бесед ими записаны. Особенно настаивал старец на снискании добродетели смирения; о внешних аскетических подвигах, в применении их к Горицкой обители, где были инокини разного звания, старец Феофан держался мнения, что они должны быть применяемы по мере сил и со вниманием к прежним привычкам инокинь.
Кроме иноков, к отцу Феофану обращалось много мирских лиц. Он принимал всех. В обитель приходило много писем, на которые старец заботливо отвечал.
Слух о трудах старца Феофана дошел и до Петербурга. Государь Александр I пожаловал ему митру и наперсный крест и, по его ходатайству, увеличил штат Новоезерского монастыря.
В 1828 году старец сильно ослабел, в праздник Рождества собрал все силы, пришел в трапезу и сказал братии наставление, прося молиться, чтоб ему мирно отойти. Он написал завещание, в котором просил сохранить введенный им устав, и распорядился несколькими рясами и несколькими книгами — единственным, что он имел, и затем просил уволить его на покой.