Живопись Натальи в то время была не только в высшей степени декоративна, но и чрезвычайно темпераментна. В 1907 г. произошел поворот в сторону примитивизма в живописи и у Ларионова, и у Гончаровой. Именно в примитивистский период раскрылась индивидуальность Гончаровой как живописца. С этого момента отчетливо обозначились принципиальные различия в творческих позициях двух мастеров и особенности их эстетических устремлений. Михаила стал интересовать городской фольклор, в его работах была ощутима игровая стихия, Наталью влекло традиционное крестьянское искусство, в ее творчестве не было места иронии. Она всецело сосредоточилась на постижении внутренней сущности народного творчества, его монументальности и глубины.
По окончании обучения Наталья преподавала в подготовительной школе Московского училища живописи, ваяния и зодчества и входила в общество бунтующей молодежной богемы «Бубновый валет».
В 1910-х гг. Гончарова создала ряд произведений на религиозные сюжеты, вызвав праведный гнев московской публики. Нет ничего удивительного в том, что Наталья становилась жертвой враждебных выпадов и очернительства прессы после каждой выставки. Полиция регулярно конфисковывала выставленные ею картины как богохульные и порнографические. Эта участь постигла картину «Бог плодородия» и четырехчастный цикл «Евангелисты».
Влиятельный критик писал: «Ее творчество какое-то полосатое – полоска импрессионизма, полоска примитивизма, полоска кубизма». Добавим сюда щедро заплаченную дань модной тогда экзотике – китайской, еврейской, кавказской. Перепевы малых голландцев, иконы, лубка. Откровенные заимствования у Сезанна, Лотрека, Матисса, неизжитый символизм.
Ларионов подвел философскую базу под это неистовое ученичество и назвал его нелепым словом «всечество», от слова «все», которое открывало путь к использованию любых традиций, толкуя историю мировой художественной культуры как предмет для заимствований и новых интерпретаций.
1911 г. стал кульминационным в живописном творчестве Гончаровой. Она достигла наибольшей работоспособности и мастерства. Диапазон ее сюжетных пристрастий стал до такой степени разнообразен, как, пожалуй, ни у одного другого художника ее круга. Проявила она себя и как талантливый иллюстратор. Одной из первых в среде европейских художников Гончарова использовала в оформлении книги технику коллажа. К примеру, на обложке сборника «Мирконца», вышедшего в 1912 г., был наклеен вырезанный из золотой тисненой бумаги цветок. На каждом экземпляре книги он выглядел совершенно иначе.
В следующем году группа русских художников отделилась от известного объединения «Бубновый валет» и организовала две своих выставки (в Москве и Петербурге), известные как «Ослиный хвост». Такое эпатирующее по тем временам название получила и сама группировка во главе с Ларионовым, в которую вошли также Гончарова, Малевич, Шагал и др. Название должно было подчеркнуть бунтарский характер участников.
Некоторые из них (Ларионов и Гончарова) стали «лучистами», обратившись к традициям русской иконописи и лубка, но большинство образовало течение, названное «кубофутуризмом», которое оказалось близким западноевропейским модернистским направлениям. «Яркие живописные дарования Ларионова и Гончаровой, – вспоминал П. Кончаловский, – естественно делали их нашими союзниками, но в отношениях к искусству у нас была большая разница… группа Ларионова, Гончаровой и тогда уже мечтала о славе, известности, хотела шумихи, скандала».
Идею «лучизма», одного из первых теоретических обоснований беспредметного искусства Михаил выдвинул в 1912 г. Она была с энтузиазмом подхвачена Натальей и разработана ею на практике. Значительным, во многом итоговым событием в ее творческой судьбе явились две персональные выставки, прошедшие в Москве и Петербурге в 1913–1914 гг. Именно на них демонстрировалось знаменитое, динамичное футуристическое полотно Гончаровой «Велосипедист», в композицию которого очень естественно и органично вошли вывески, мимо которых проезжал герой картины.
С началом Первой мировой войны Наталья работала над созданием альбома литографий «Мистические образы войны» в традициях древнерусской иконописи и лубка. В это время она входила в художественное объединение «Мир искусства» и увлекалась театром – была ведущим декоратором антрепризы С. Дягилева. Вместе с Ларионовым, который едва оправился от фронтового ранения, она принимала участие в «Русских сезонах» в Париже в 1914 г. Тогда же состоялась их совместная выставка. Аполлинер в своей рецензии отметил, что художники принесли «утонченность лучизма не только в русскую, но и в европейскую живопись», что некоторые из произведений, показанных на Парижской выставке, «можно считать вошедшими в арсенал современного искусства».