Благочестие и интеллект Екатерины были известны во всем королевстве. Её лондонский особняк был местом встречи интеллектуалов, которые в гражданской войне в той или иной степени оказались на стороне Парламента. Политические связи сестры Роберта Бойля позже, после казни Карла I, во время правления Оливера Кромвеля позволили и ей, и Роберту откреститься от ряда своих родственников-лоялистов, хотя в то время Роберта Бойля не интересовала политика, гораздо более интересными и перспективными казались возможности знакомства с учёными-современниками.
В 1645 году Роберт покинул особняк сестры и поселился в скромном семейном доме в Уилтшире, но часто наведывался в Лондон в гости к сестре. В 1647 году он был представлен кружку учёных и философов, собравшемуся вокруг покинувшего Германию для учёбы в Кембридже и не вернувшегося на историческую родину Сэмюэла Хартлиба (многие историки химии и науки полагают, что кружок Хартлиба был предтечей Королевского научного общества Британии). Хартлиб и другие члены кружка видели будущее страны в хорошем образовании, а главной задачей образования считали улучшение материальных условий жизни. Главная цель мыслителей состояла в изучении физической вселенной с помощью эмпирических методов и в применении полученных знаний ни много ни мало во благо всего человечества.
Бойль быстро заразился общей идеей всеобщего блага, организовал домашнюю лабораторию и начал вести переписку с другими исследователями, хотя в его ранних письмах всё еще уделяется слишком много внимания проблемам теологии и взаимодействия религиозного опыта и научных знаний. После 1652 года, когда Бойль стал снимать апартаменты в Оксфорде, он начал заниматься исследованиями в области естественных наук более интенсивно. Так, в Оксфорде Бойль регулярно общался с кружком экспериментаторов, который собирался в доме математика Джона Уилкинса. Среди людей, с которыми Роберт Бойль познакомился в Оксфорде, были энциклопедист Кристофер Рен, английский архитектор и математик, который перестроил центр Лондона после великого пожара 1666 года, и будущий ассистент Бойля Роберт Хук. Хук сконструировал для Бойля усовершенствованный газовый насос, с помощью которого Бойль начал исследование физики газа. Результаты работы Бойля с газами были опубликованы в 1660 году в труде «Новые эксперименты по физико-механическому управлению струями воздуха», который после опубликования вызвал ряд дискуссий среди учёных современников Бойля. В этой работе было выведено универсальное соотношение между давлением, приложенным к газу, и объёмом газа, которое сейчас известно нам, как закон Бойля-Мариотта (в 1676 году, независимо от Бойля этот же газовый закон вывел французский аббат и один из основателей Парижской академии наук Эдм Мариотт).
Хотя Оксфорд оставался домом Бойля до 1668 года, он часто наведывался в Лондон, где в 1660 году посетил первое заседание Лондонского королевского общества по развитию знаний о природе. Девизом общества стало латинское выражение
Чтобы понять, в чём состояла новизна и прогрессивность идей Роберта Бойля, следует упомянуть, что его основным противником, как и противником многих естествоиспытателей того времени был весьма серьёзный авторитет — Аристотель, естественнонаучные идеи которого, надо отдать должное, были весьма прогрессивны для его времени, но по прошествии почти двух тысяч лет безнадёжно устарели. Космология Аристотеля-Птолемея трещала от ударов «Коперникианской ереси», открытий Кеплера и Галилея, но его учение о четырёх первоэлементах ещё было общепринятой концепцией. Более того — существование четырёх первоэлементов можно было наглядно доказать. Обычно это делалось так: поджигали кусок свежесрубленного дерева, который горел, выделяя пламя (первоэлемент — огонь), влагу (первоэлемент — вода) и пары (первоэлемент — воздух), а после сгорания оставалась зола (первоэлемент — земля).