В 1911 году публикуется первая часть книги «Символы и метаморфозы либидо», где Юнг отходит от ортодоксального психоанализа того времени. Он пишет о мифологическом первобытном мышлении как о важнейшем аспекте человеческого бытия в современном мире. Первобытный человек не обладал развитым сознанием, а поэтому не чувствовал себя оторванным от матери-природы. Внутреннее Я (субъект) сливалось с окружающим миром (объект). Современным людям, помимо приспособления к внешнему миру, необходимо сохранять гармонию с внутренним миром, с бессознательными детерминантами поведения и мышления. Дикарю помогают сохранять гармонию мифы, магия и ритуалы. В первобытном обществе мифы и магические обряды помогали человеку приспособиться к внутреннему миру. Современное человечество оказалось в опасном отрыве от жизненной почвы, так как у него слишком развито логическое мышление. Юнг вводит понятия интровертированного и экстравертированного мышления. Логическое мышление экстравертивно, то есть поток мышления направлен вовне, на внешнюю реальность. Западная цивилизация являет собой экстремальный случай экстравертивности: в ней сила, власть над природой, могущество, контроль связываются со знаниями. Интровертированное мышление (ненаправленное, интуитивное) направлено в глубь человека и представляет собой набор образов, а не понятий. Оно необходимо для художественного творчества, мифологии, религии, внутренней гармонии. «Все те творческие силы, которые современный человек вкладывает в науку и технику, человек древности посвящал своим мифам. В сновидениях контроль логического мышления ослабевает и у современного человека, он снова вступает в утраченное им царство мифологии. Но современное человечество, совершившее горделивый отказ от „предрассудков", насчитывает лишь с десяток поколений. В коллективном бессознательном осели праформы, которые находят свое выражение именно в мифах. Даже если бы все религиозно-мифологические традиции были одним ударом уничтожены, то вся мифология возродилась бы уже в следующем поколении, поскольку символы религии и мифологии укоренены в психике каждого индивида, они унаследованы нами от тысяч поколений. Массы всегда живут мифами, от них в переходные эпохи могут избавиться лишь небольшие группы людей, да и они крушат старые мифы, освобождая место для новых; но это „новое" в действительности есть лишь забытое старое».
В феврале 1912 года Юнг завершает вторую и заключительную часть книги, она называется «Жертвоприношение». В частности, в ней он показывает, что фантазии инцеста имеют символическое, а не буквальное значение. Для Юнга основополагающую роль в инцесте играет религиозное содержание; во всех мифологиях инцест занимает важное место. Фрейд с неудовольствием относится к идеям Юнга, и в их переписке начинает сквозить напряженность. 25 февраля Юнг создает Общество психоаналитических исследований для развития его собственных идей. Кратко говоря, отличие его идей от идей Фрейда в следующем: вытеснение не может объяснить все; бессознательные образы могут иметь телеологическое значение; либидо — это не только сексуальная энергия.
Часто полагают, будто разрыв между Фрейдом и Юнгом был вызван именно публикацией этой, абсолютно «нефрейдистской», работы. Но были и личные мотивы. Искорка непонимания пробежала между ними давно, еще в 1909 году. Однажды Юнг спросил Фрейда, что тот думает о парапсихологии. Естественно, Фрейд не думал о ней ничего хорошего и стал приводить свои аргументы. Внутреннее напряжение Юнга все нарастало, и вдруг он почувствовал, что его диафрагма как будто раскалилась и даже начала светиться. В этот момент из стоявшего поблизости шкафа раздался страшный грохот. Оба в испуге отскочили. «Вот вам пример так называемой каталитической экстериоризации», — сказал Юнг. «Оставьте, — разозлился Фрейд, — это совершеннейшая чушь». «Нет, профессор, — воскликнул Юнг, — вы ошибаетесь! И я это вам докажу: сейчас вы услышите точно такой же грохот!» Как только он произнес эти слова, грохот повторился. Фрейд ошеломленно посмотрел на него. Юнг так и не понял, откуда у него взялась такая уверенность, но он был убежден, что это произойдет. Они больше никогда не обсуждали этот случай.
Другой случай произошел во время их совместного путешествия в Америку. Их любимым занятием было пересказывать друг другу сновидения и толковать их. Эти беседы обогащали обоих. Юнг внимал Фрейду как человеку старшему, испытывал к нему сыновнее чувство. Фрейд рассказал свой сон, и Юнг, как мог, попытался объяснить его, добавив, что сказал бы больше, если бы Фрейд поведал ему о некоторых обстоятельствах его личной жизни. «Фрейд бросил на меня странный подозрительный взгляд и сказал: „Но я ведь не могу рисковать своим авторитетом!" В этот момент его авторитет рухнул. Эта фраза осталась на дне моей памяти, она явилась концом наших отношений. Фрейд поставил личный авторитет выше истины».