И патриарх Никон решился на исправление русских церковных обрядов и богослужебных книг. По его настоянию в 1654 году был созван Собор, на котором царь и духовенство подтвердили решение патриарха. Кружок С. Внифатьева отстранили от этого дела, и исправление книг передали жившим в Москве греческим монахам. Но при всех своих достоинствах патриарх Никон порой отличался излишней стремительностью и прямолинейностью ведения дел. Например, при истреблении ошибок в иконописи он приказывал выкалывать глаза у «неправильных» икон и в таком виде носить их по городу. Требуя в богослужении стройного чтения и пения, подвергал ослушников большим штрафам и суровому наказанию. Всем, кто медлил с исполнением его приказов, грозили тяжелые цепи, деревянные колодки на шею, тюрьма и т. д.
Еще в 1652 году, давая согласие на патриаршество, Никон поставил условие – полное послушание со стороны царя и бояр и невмешательство в церковные дела. Он был воспитанником русского монастыря и потому смотрел на патриаршество как на игуменство в большом монастыре. А монастырская жизнь – это прежде всего послушание, подвиг добровольного отречения от своей воли в пользу настоятеля, который печется о душевном спасении своих чад. Такого послушания себе, как отцу и всероссийскому игумену, и требовал Никон. Тогдашняя Россия и в самом деле была чем-то вроде огромного монастыря со своими писаными и неписаными уставами, духовными традициями и обычаями. «Свой монастырь» старались ревниво охранять от чужеземных влияний. В руководство таким монастырем и вступил патриарх Никон, поэтому его требования при избрании на патриаршество были всем понятны и не вызывали у современников никаких недоумений.
С согласия царя патриарх ввел строгий надзор за нравственным состоянием населения. При нем накануне Страстной седмицы запечатывались все питейные заведения и лавки, торговавшие спиртным. Также поступали в Великий пост и в другие посты, накануне великих праздников и воскресных дней, так как они должны были проходить в чистоте и радости духовной. Но при всей внешней суровости к нарушителям церковного благочестия Никон был очень сострадательным человеком. Он принимал от народа челобитные, добивался от царя быстрых и справедливых решений по ним; на праздничных патриарших трапезах всегда накрывался стол для нищих, увечных, слепых и бездомных людей. Многих из тех, кто не мог есть сам, патриарх кормил собственноручно, а потом обходил этих людей, «умывая их, вытирая и лобызая их ноги».
С октября 1653 года по настоянию царя Никон стал именоваться не великим господином (как было принято для патриархов), а великим государем – одинаково с царем. Такого высокого и влиятельного положения не достигал ни один из глав русской церкви, однако патриаршество Никона оказалось недолгим. Война с Польшей отвлекала внимание царя от внутренних дел государства. Находясь при войске, Алексей Михайлович все дела передал патриарху, и Никон таким образом стал неограниченным правителем России. Однако за время войны царь отошел от опеки патриарха, привык к самостоятельности, а у Никона, наоборот, черты самовластия развились еще больше. Боярство не упускало случая бросить тень на патриарха, но пока он был в силе, делалось это исподволь. Однако стоило только обнаружиться трещине в добрых отношениях между царем и патриархом, как бояре принялись открыто вредить последнему, и вскоре любовь рухнула.
Никон решил, что при таком положении дел продолжить патриаршее служение ему невозможно, и 10 июля во время литургии в Успенском соборе он объявил собравшимся, что решил уйти от патриаршества: снял богослужебные ризы, оделся в черную архиерейскую мантию и черный клобук, взял в руки простую «поповскую ключку» и пошел было из храма. Но верующие заперли церковные двери и не выпустили патриарха. Тогда Никон сел на нижнюю ступеньку архиерейского помоста и стал ждать, пока не пришли царские сановники и не велели его выпустить. Сопровождаемый слезами народа, Никон уехал на Воскресенское подворье, откуда через три дня удалился в Воскресенский монастырь…