Но постоянными научными изысканиями деятельность Жана Д’аламбера не ограничивалась. В 1745 году он получил предложение принять участие в составлении знаменитой «Энциклопедии». Первоначально он работал помощником аббата Ж. П. Гуа де Мальва, ее первого главного редактора. Затем ему было поручено редактировать некоторые статьи по математике, физике и астрономии. Но к 1747 году он вместе с Дидро фактически возглавил издание «Энциклопедии». Всего Д’аламбер самостоятельно написал порядка 1600 статей, и естественно, что их темы нередко выходили за рамки точных наук. Большую известность получило его «Предварительное рассуждение» – предисловие к первому изданию «Энциклопедии». Знаменитый естествоиспытатель Бюффон назвал «Предварительное рассуждение» квинтэссенцией человеческого знания. Правда, в «энциклопедической» работе Д’аламбера далеко не все было гладко. Во-первых, он обладал отнюдь не ангельским характером и был человеком конфликтным. Его взаимоотношения с Дидро очень быстро стали напряженными. Во-вторых, многие статьи, написанные Д’аламбером, вызвали неоднозначную реакцию общественности. В 1755 году композитор Рамо выступил с весьма жесткой критикой по поводу статей, посвященных музыке. Кроме того, Д’аламбера часто обвиняли в подрыве религиозных основ. Апогея же эти обвинения достигли, когда в 1757 году была опубликована статья «Женева». На автора набросились и протестанты, и католики. В итоге Д’аламбер решил уйти из издания. В 1759 году он, правда, вернулся, но только для того, чтобы писать статьи естественнонаучной направленности, да и то на этот шаг его заставили пойти финансовые трудности.
Несмотря на признание в научном мире и успех в парижском свете, Д’аламбер довольно долго испытывал недостаток средств. Но при этом он не готов был решать эту проблему любым способом. К примеру, Жан получал весьма заманчивые предложения от Фридриха II и Екатерины II. Прусский король неоднократно приглашал Д’аламбера занять пост президента Берлинской академии. С 1760 года между Фридрихом II и Д’аламбером завязалась переписка, которая продолжалась до конца жизни ученого и стала важным источником информации для исследователей. А в 1762 году уже Екатерина II приглашала Д’аламбера переехать в Россию с тем, чтобы заняться воспитанием ее сына Павла. Предложенный годовой оклад в 100 тысяч ливров был поистине фантастическим и во много десятков раз превышал доходы ученого. Но Д’аламбер, по его собственным словам, предпочитал вести скромную жизнь на родине, чем наслаждаться роскошью на чужбине, и поэтому ответил отказом обоим монархам. Тем не менее, он сотрудничал с Прусской академией, состоял в постоянной переписке с Эйлером и регулярно отправлял в Берлин для публикации свои работы, за что получал от Фридриха II пенсию. Разрешению материальных проблем способствовало и то, что с 1765 года ученый стал получать регулярную стипендию Парижской академии. Вместе с рентой, унаследованной от отца, и рентой, которую ему выплачивала хозяйка еще одного известного салона мадам Жоффрен, доходы Д’аламбера стали весьма приличными.
Надо сказать, что не только любовь к родине удерживала Д’аламбера в Париже. Еще одним, и возможно, главным фактором была его роковая страсть к Жюли де Леспинас. Эта особа была компаньонкой маркизы Дю Деффан, затем открыла собственный салон. Жюли была на 15 лет моложе Д’аламбера. Отношения между ними были очень далеки от идеальных. Д’аламбер тяжело переживал измены со стороны своей ветреной возлюбленной. Но, как это часто бывает, страдания и обиды не ослабляли его чувства. В 1776 году Жюли де Леспинас умерла, и Д’аламбер очень тяжело перенес эту трагедию.
С середины 1760-х годов Д’аламбер много болел. Причем, по всей видимости, оставляло желать лучшего не только физическое, но и психическое состояние ученого: на протяжении 1770-х годов он постоянно находился в состоянии болезненного возбуждения. Ученый писал, что болезни мешают ему сконцентрироваться на математике. «Более всего меня досадует тот факт, что геометрия – единственная вещь, которая действительно меня интересует, является одновременно и единственным занятием, которым я не могу заниматься, – писал он Лагранжу в 1777 году. – Вся моя литературная деятельность, хотя она и благосклонно принимается на общественных заседаниях Французской академии, является для меня лишь способом убить время из-за отсутствия возможности заняться чем-либо лучшим». Тем не менее, более не проводя собственных исследований, Д’аламбер продолжал заниматься наукой. С 1772 года он был бессменным секретарем Академии и выполнял огромный объем организационной работы.