В первый свой приезд Байрон не задержался надолго. Он поехал исследовать Пелопоннес, посетил Смирну и Троаду, переплыл Геллеспонт, подражая Леандру, известному атлетическими подвигами. Вернувшись в Афины, Хобхауз уехал домой, а Байрон поселился в капуцинском монастыре, в Плаке. Это было излюбленное место остановки путешественников в городе, в котором не было гостиниц. Католические миссионеры радовались обществу и, конечно, дополнительному доходу. Здесь Байрон провел зиму в компании «многих англичан» за «балами и всяческими дурачествами с афинскими женщинами». Ему нравилось, как он писал Хобхаузу, жить в монастыре, здесь как нельзя лучше — очень удобно и ни в коей мере не одиноко. «У нас с утра до ночи сплошной разгул… Интриги цветут пышным цветом: пожилая женщина, мать Терезы, оказалась настолько глупа, что решила, будто я хочу жениться на ее дочери. У меня есть развлечения и получше». Каждый день Байрон скакал к Пирею, чтобы час проплавать в море.
Кроме развлечений в монастыре, Байрон занимался самообразованием и наблюдал за афинским обществом. Своей матери он писал 14 января 1811 года: «Здесь я встречаю и общаюсь с французами, итальянцами, немцами, датчанами, греками, турками, американцами и так далее. Не забывая своих корней, я могу судить об обычаях других стран. Там, где я вижу превосходство Англии (насчет которого во многих вопросах мы заблуждаемся), я доволен, там, где обнаруживаются ее недостатки, я просвещаюсь».
Байрон обобщил свои впечатления об Афинах в заметках о положении дел в Греции, которые написал в начале 1811 года и использовал во второй песне поэмы «Паломничество Чайльд-Гарольда», в одночасье сделавшей его знаменитым. Древними памятниками он не особенно интересовался (хотя разграбление, произведенное Элгином, вызвало у него отвращение). Яркие впечатления от Греции, ее климата, народного характера, политики и древностей Байрон выразил так:
Оставим магию имен и прочие ассоциации, перечислять которые здесь было бы скучно и бессмысленно, расположение Афин многое расскажет тому, чьи глаза открыты для созерцания природы и искусства. Климат, во всяком случае, мне показался вечной весной. За восемь месяцев не было дня, чтобы я не провел нескольких часов верхом; дожди крайне редки, снега на равнине не бывает, а облачный день — большая редкость… Афины, говорит знаменитый топограф, пока что самый изысканный город в Греции. Может это и верно в отношении Греции, но не в отношении греков. Иоаннина в Эпире известна тем, что ее жители превосходят прочих в воспитании, обходительности, образованности и речи. Афиняне отличаются своей хитростью, и в низших сословиях не зря ходит поговорка, уравнивающая их с евреями из Салоник и турками из Негропонта.
Одна из городских зарисовок, оставленных Байроном, описывает маленькое, пребывающее в постоянных дебатах общество самоуверенных иностранцев, пренебрежительно отзывающихся о греках. «Среди различных иностранцев, осевших в Афинах, будь то французы, итальянцы, немцы или граждане Рагузы, не существовало разницы во мнениях относительно греческого характера, хотя по любому другому вопросу тут же возникали язвительные споры». Артистичный и цивилизованный Фовель, проживший в Афинах тридцать лет, заявлял, что греки не заслуживают освобождения, и обосновывал это их «национальной и личной развращенностью». Французский купец заявлял, что они такой же сброд, какими были во времена Фемистокла. Байрон возражал против подобных оценок, доказывая, что «вина» греков обусловлена их положением и независимость вылечит их.