Несмотря на то, что в 1975 году умер генералиссимус Франко и политическая ситуация в Испании стала меняться в сторону демократизации внутренней политики и отказа от репрессий в отношении леворадикальной оппозиции, ГРАПО продолжила террористическую деятельность. Это было связано с тем, что испанское правительство так и не пошло на реализацию «Программы из пяти пунктов», что, по мнению ГРАПО и других ультралевых, являлось свидетельством фактического отказа испанского правительства от подлинной демократизации политической жизни в стране. Кроме того, недовольство ГРАПО вызывало расширение испанского сотрудничества с США и НАТО, поскольку ГРАПО действовала в союзе с другими европейскими леворадикальными вооруженными организациями – итальянскими «Красными бригадами» и французским «Прямым действием», которые проводили акции против объектов НАТО и США. Но мишенью ГРАПО, чаще всего, становились представители испанской власти и силовых структур. ГРАПО провела целый ряд нападений на сотрудников полиции и военнослужащих испанской армии и гражданской гвардии, а также занялось ограблениями и вымогательствами у бизнесменов на «нужды революционного движения». Одним из наиболее дерзких и знаменитых действий ГРАПО стало похищение президента Государственного совета Испании Антонио Мариа де Ариоль Урхико. Высокопоставленный чиновник был похищен в декабре 1976 г., а в начале 1977 г. был похищен президент Верховного совета военной юстиции Эмилио Виллаэскус Куиллис. Однако 11 февраля 1977 г. Урхико был освобожден полицейскими, вышедшими на след боевиков ГРАПО. Тем не менее, череда вооруженных вылазок боевиков продолжилась. Так, 24 февраля 1978 г. группа боевиков напала на двух полицейских в Виго, а 26 августа ограбила один из банков. 8 января 1979 г. был убит президент палаты Верховного суда Испании Мигель Крус Куэнка. В 1978 г. был убит генеральный директор тюрем Испании Хесус Хаддад, а спустя год – его преемник Карлос Гарсиа Вальдес. Таким образом, в 1976–1979 гг. жертвами нападений боевиков ГРАПО стал целый ряд высокопоставленных чиновников испанской правоохранительной системы и правосудия. Этими действиями ГРАПО мстило испанским судьям, полицейским и военным руководителям, начинавшим карьеру еще при Франко и, несмотря на формальную демократизацию политической жизни в стране, сохранявшим свои посты в органах власти и судебной системе. Целый ряд нападений на полицейских и военнослужащих гражданской гвардии был совершен в союзе с боевиками ФРАП. 26 мая 1979 г. был совершен кровавый террористический акт в Мадриде. В этот день в кафе «Калифорния», расположенном на улице Гойя, была взорвана бомба. Взрыв прогремел в 18.55, когда в кафе было многолюдно. Его жертвами стало 9 человек, 61 человек получил ранения. Здание кафе внутри было полностью разрушено. Это стал один из наиболее жестоких и малообъяснимых террористических актов не только ГРАПО, но и всех европейских левых террористов. Ведь отказ от практики «безмотивного террора» был принят в качестве основного правила еще в начале ХХ века и с тех пор лишь редкие группы, как правило националистического толка, проводили столь масштабные теракты в общественных местах.
Череда террористических актов в испанских городах в 1979 г. заставила полицию страны активизировать свои усилия по борьбе с терроризмом. В 1981 г. лидеры ГРАПО Хосе Мария Санчес и Альфонсо Родригес Гарсия Касас были осуждены Национальным судом Испании к 270 годам заключения (смертная казнь в стране после смерти генералиссимуса Франко была отменена). В 1982 г. ГРАПО предложила испанскому премьер-министру Фелипе Гонсалесу заключить перемирие и после проведенных в 1983 г. переговоров с руководством Министерства внутренних дел Испании, большая часть боевиков ГРАПО сложила оружие
. Тем не менее, многие боевики не пожелали сдаться властям и полицейские операции против остающихся на свободе действующих активистов ГРАПО продолжались в различных городах Испании. 18 января 1985 г. в ряде городов страны было арестовано 18 человек, подозревавшихся в причастности к вооруженным выступлениям ГРАПО. Однако таким видным боевикам как Мануэль Перес Мартинес («камараде Аренас») и Милагрос Кабальеро Карбонель удалось избежать ареста, покинув пределы Испании.