Попов прибыл в Англию 20 декабря, после 10-часового перелета Лиссабон — Лондон на самолете голландской компании КЛМ, которая осуществляла рейсы между нейтральными странами и странами-союзницами. В аэропорту его встречал, однако, не абверовский связной, а Джок Хорсфолл из дивизиона «А» МИ-5. Серба отвезли к отелю «Савой», где познакомили с полковником Робертсоном, шефом отдела В1 МИ-5. Этот отдел отвечал за двойных агентов, используемых СИС для разрушения разведывательной системы абвера. Интенсивные допросы продолжались четыре дня, после чего Попов стал уже агентом СИС под псевдонимом Скаут. Новичок удостоился чести встретиться с шефом СИС Стюартом Мензисом и побывал на вечеринке, где познакомился с цветом британского разведывательного сообщества. В абвере, разумеется, об этом не знали.
Знаменитый - или печально известный — берлинский бордель «Салон Китти», созданный и посещавшийся самим Гейдрихом. Получаемая в салоне информация имела весьма ограниченное использование
Контролером Попова стал Билл Люк, а прикрытием — экспортно-импортная компания «Тарлэйр лтд», учрежденная как бы для торговли с Испанией и Португалией. Создав прикрытие, серб возвратился в Лиссабон. Карстхофф предложил ему создать агентурную сеть для местной резидентуры абвера. МИ-5 с готовностью дала добро на выполнение этого задания.
В организованной Поповым и МИ-5 сети оказался и Дикки Меткалф, бизнесмен с хорошими контактами, получивший, поскольку был довольно округлых форм, кодовое имя Шарик, и Фридель Гартнер, работавший на Макса Найта и приглядывавший до начала войны за немцами и людьми, сочувствовавшими нацистам в Британии. Скрывавшийся под псевдонимом Желатин Гартнер регулярно снабжал лиссабонских абверовцев политической информацией. Брат Душко, доктор Иво Попов, значился в сети под кодовым именем Дредноут. Роль его заключалась в том, чтобы информировать СИС об операциях, планируемых абвером против Британии. Сам же Попов получил новый псевдоним — Трицикл.
В марте 1941 г. Карстхофф, встретившись с Поповым в Лиссабоне, дал ему очередное задание: оказать помощь союзнику Германии, империалистической Японии. Во время визита в Берлин японский посол Йосиро Мацуока попросил немцев отвезти военноморскую делегацию Японии в Таранто.
Именно там в ноябре 1940 г. британские военно-морские силы под командованием адмирала Каннингхэма потопили (сильно повредили один новый линкор («Литторио») и два старых линкора («Джулио Цезаре» и «Конте де Кавур»). Первые два после долгого ремонта вернулись в строй, последний так и не привели в порядок. Были повреждены также тяжелые крейсера «Больцано» и «Тренто». — Ред.) значительную часть итальянского флота, осуществив показательную атаку силами самолетов-торпедоносцев с авианосца «Илластриес» (всего 21 тихоходный самолет). Немцы пошли навстречу союзнику и уговорили итальянцев принять японскую делегацию. В Таранто японские офицеры тщательно изучили расположение бухты, состояние ее обороны и побеседовали с итальянскими коллегами, пережившими нападение британцев. По всей видимости, их интересовала эффективность внезапной атаки на стоящий на рейде флот противника.
В свете внезапного интереса японцев к печальному опыту итальянцев Карстхофф выразил желание, чтобы Попов отправился в США, создал там агентурную сеть и провел разведку американской военно-морской базы в Перл-Харборе, на острове Оаху (Гавайские острова). Попов вылетел в Соединенные Штаты в августе 1941 г. Прямо с аэродрома агенты ФБР отвезли его на Манхэттен, где состоялась в высшей степени неудачная встреча гостя с директором Эдгаром Гувером. Последний моментально проникся к сербу неприязнью. Попов попытался предупредить нетерпимого и ограниченного американца, рассказав ему об интересе японцев к Таранто и британской атаке на итальянский флот, а также о помощи абвера в наблюдении за Пёрл-Харбором. Но Гувер и слушать ничего не хотел от этого, как он выразился, «балканского плейбоя» и немецкого шпиона. Серб оставался в Нью-Йорке еще год — ухаживал за женщинами, пил и кутил — и вернулся в Лиссабон только в октябре 1942 г. Неудачу в создании агентурной сети на Гавайях он объяснил нехваткой денег. Невероятно, но в лиссабонском отделении абвера приняли столь неуклюжее объяснение.
К концу 1942 г. Попов возвратился в Лондон и занялся набором новых агентов. Одним из них стал Юджин (Евгений) Сотастарич, которого абвер, по рекомендации Попова, выпустил из германской тюрьмы. СИС организовала его приезд в Лондон — через Гибралтар и Лиссабон. Он тоже был югославом и до немецкой оккупации работал морским пилотом. Получивший в СИС кодовое имя Метеор, Сотастарич оказал Попову большую помощь в составлении отчетов о состоянии британского флота, которые высоко ценили в абвере.