Тяжелы были налоги, которыми союз обложил своих членов, и еще сильнее чувствовалось ограничение автономии отдельных государств, обусловленное союзной организацией. Но горький опыт иноземного владычества не прошел даром; даже этому народу, насквозь пропитанному партикуляризмом, стало, наконец, ясно, что только путем единения можно было сохранить только что приобретенную свободу. Поэтому к союзу примкнули все города, освобожденные от персидского ига и, кроме того, Эвбея и Западные Киклады, которые хотя и оставались независимыми, но очень близко видели опасность со стороны персов. Объединение облегчалось тем, что большинство этих государств, как и сами афиняне, были ионийского происхождения и, прямо или косвенно, считали себя афинскими колониями.
Самой настоятельной задачей для нового союза было — очистить южное побережье Фракии от находившихся еще там персидских гарнизонов. С этой целью союзный флот под начальством молодого Кимона, сына Мильтиада, двинулся к Эйону, при устье Стримона, и после упорного сопротивления овладел крепостью (476 г.). Этот первый военный успех союза исполнил афинян законного сознания своих сил. Теперь Афины посредством основания здесь аттической колонии обеспечили за собой этот важный пункт, на который они предъявляли притязания еще со времен Писистратидов. Из остальных фракийских крепостей также были изгнаны персидские гарнизоны; только Дориск, недалеко от устья Гебра, держался еще несколько лет.
Вскоре после падения Эйона Кимон овладел небольшим островом Скирос, который до тех пор служил притоном для морских разбойников; теперь он был разделен между аттическими клерухами (475 г.). Карист, единственный город на о. Эвбея, сохранивший до сих пор свою независимость, также был принужден присоединиться к союзу. Восстание наксосцев было подавлено, и остров поплатился потерей своей автономии. Это был первый случай восстания союзного государства против Афин — опасный симптом того, что единодушие между союзниками начало колебаться.
Приблизительно в это же время афиняне завоевали Византию. При своем отозвании Павсаний, как мы знаем, оставил здесь гарнизон; потом он без приказания своего правительства вернулся в Византию, чтобы на свой страх принять участие в войне с Персией, или скорее, по крайней мере так говорили тогда, чтобы завязать тайные сношения с персидским царем. Основательно ли было это подозрение или нет, но оно дало афинянам желанный предлог для вмешательства. Они осадили Византию и заставили Павсания очистить этот важный пункт. Спартанское правительство не протестовало, так как усиление платейского победителя на Геллеспонте было для него, по меньшей мере, так же нежелательно, как для афинян.
До сих пор персидский царь безучастно следил за событиями на Эгейском море и даже не сделал попытки остановить оружием успехи афинян. Наконец в Сузе встрепенулись. Был снаряжен флот из 200 триер, и сильная армия отправлена в поход против Греции. Но Кимон предупредил нападение. Неприятельский флот был уничтожен при устье Эвримедонта в Памфилии; затем афинский полководец высадил свои войска на берег и еще в тот же день разбил персидскую сухопутную армию (около 470 г.). Благодаря этой победе большая часть Карии присоединилась к Делосскому морскому союзу; Ликия и греческая колония Фаселис также принуждены были согласиться на уплату дани. Большинство городов на Кипре были уже в 478 г. освобождены Павсанием; если они еще до сих пор не присоединились к Афинам, то это должно было случиться теперь, после битвы при Эвримедонте. Теперь союз обнимал собою все острова Эгейского моря, за исключением Мелоса, Феры и Эгины, — все греческие города на южном побережье Фракии, от Олимпа до Босфора, и все побережье Азии от Босфора до Памфилии. Число союзных государств равнялось приблизительно двумстам. Афины заняли место в ряду первоклассных держав, и нет ничего удивительного, что это чрезвычайное развитие их могущества внушало серьезные опасения государственным людям Спарты. Если добрые отношения между обеими державами пока еще и не были нарушены, то легко было предвидеть, что уже в ближайшем будущем разрыв неизбежен.