Трагическая смерть Филипа Сидни в 1586 году стала переломным событием в жизни и творчестве его сестры (в этом же году умерли ее отец и мать). Отныне главная задача жизни Мэри - сохранение, редактирование и публикация всего литературного наследия Филипа Сидни и продолжение начатого им дела, - и это был воистину великий подвиг самоотверженности и любви. При жизни Филип Сидни не печатал (и не готовил к печати) своих произведений, большинство из них остались после его смерти незавершенными. Кроме того, умирая, он просил свои рукописи уничтожить.
Но эту его последнюю просьбу она не сочла возможным выполнить, приняв на себя титанический труд по спасению литературного наследия брата. Огромная работа была проделана ею по редактированию и завершению "Аркадии"; многие поэтические вставки и часть прозаического материала принадлежат ее перу. Эта книга, значение которой в истории английской литературы трудно преувеличить, была издана в 1593 году типографом У. Понсонби (тем самым, которого иногда называли "придворным печатником" Мэри Сидни). В 1593 году также выходит "Защита поэзии", а в 1598-м - собрание сочинений Филипа Сидни. Следует отметить вышедший в 1593 году поэтический сборник "Гнездо Феникса", содержащий элегии уилтонского кружка на смерть Филипа Сидни, многие из них обращены к его безутешной сестре. В 1595 году вместе со спенсеровским "Астрофилом" была напечатана траурная поэма "Горестная песнь Хлоринды", написанная, как считают, самой Мэри. Таким образом, ее работа над литературным наследием и увековечиванием памяти Филипа Сидни заняла не менее 12 лет (конечно, были у нее в этой работе и помощники, но основное бремя лежало на ней). И еще в течение многих лет после этого она продолжает начатую им работу по поэтическому переводу библейских псалмов на английский язык.
Так произведения Филипа Сидни дошли до современников и потомков, для многих тогда он сам стал поэтическим полубогом, очень часто к его имени прибавляли эпитеты "божественный" или "великий".
В 1592 году публикуются ее переводы с французского: "Рассуждение о жизни и смерти" Де Морне и "Марк Антоний" Гарнье; оба перевода выполнены на чрезвычайно высоком уровне, не знакомом прежде в изданиях такого рода. В 1593 году она переводит "Триумф смерти" Петрарки с итальянского (найденный рукописный список этого перевода содержит также копию письма поэта Джона Харрингтона к его сестре Люси, графине Бедфорд, где он предлагает ее вниманию несколько переведенных Мэри Сидни-Пембрук псалмов и называет хозяйку Уилтона "зеркалом нашего времени в поэзии").
Переводчица открывает в английском языке неизвестные доселе поэтические возможности для адекватной передачи глубоко эмоциональных, исполненных внутренней музыки стихов великого итальянского поэта. При этом она вносит в поэму и личные чувства, свою любовь и преданность брату, никогда не утихающую боль от сознания невозвратимости его утраты, которая ничем не может быть облегчена, - лишь поэзия открывает перед ними врата все примиряющей вечности. Она переводила и другие произведения Петрарки, но эти переводы пока не найдены.
Особый интерес и значение представляют обнаруженные в разное время рукописные списки ее переводов библейских псалмов. Анализ этих манускриптов высветил подлинно подвижническую работу Мэри Сидни - Пембрук над поэтическими текстами, постепенный и впечатляющий рост ее мастерства. Филип Сидни успел перевести 43 псалма; его сестра не только перевела остальные 107, но и частично переработала некоторые из переведенных им. Добиваясь большей выразительности, поэтесса все время экспериментирует с поэтической формой, используя чуть ли не все возможные формы строфики - двустишия, трехстишия, четверостишия (наиболее часто) и их сочетания. Чрезвычайно разнообразна рифмовка, включая очень сложные и редкие варианты; одна и та же схема рифмы редко повторяется, применяются как мужские, так и женские рифмы. В метрике она предпочитает ямб, но часто пробует силы и в других размерах. Есть стихотворения алфавитные (первые буквы последовательных строк идут в алфавитном порядке), труднейшие акростихи. Похоже, поэтесса задалась целью продемонстрировать богатейшие неиспользованные возможности, заключенные в английском языке и его просодии, и часто достигает этого с ошеломляющей виртуозностью. Разные манускрипты содержат отличающиеся редакции (до четырех-пяти) одних и тех же псалмов, созданные в разные периоды; последовательные варианты отражают непрерывное редактирование, переделки, вплоть до коренных. Видно, как к концу этой, удивительной не только для своего времени, многолетней (продолжавшейся, вероятно, всю ее жизнь) работы она предстает гораздо более зрелым, уверенным в себе и своем искусстве мастером, подлинно большим поэтом, предшественником Донна и Милтона.