Пять лет во Франкфурте в должности профессора философии стали для Тиллиха годами первой славы. Франкфуртский университет был известен своим левым радикализмом, в это время возникла знаменитая Франкфуртская школа. Здесь Тиллих чувствовал себя гораздо лучше, чем в протестантском Марбурге. Он, естественно, не был членом Франкфуртского института социальных исследований и не отождествлял себя со «школой», но дружба Тиллиха с ее создателями, его готовность обсуждать проблематику новой социальной философии в предложенных ими категориях свидетельствуют о том, что открытость к «ситуации» действительно была экзистенциальной предпосылкой творчества Тиллиха.
Уже в начале 30-х годов, по мере усиления нацистов, над Франкфуртским университетом стали сгущаться тучи: он получил прозвище «красного университета». Отношение Тиллиха к национал-социализму было безусловно отрицательным; его друзья, в частности Теодор Адорно, попросили его выразить свою позицию публично. Так в 1932 г. появилась работа «Социалистическое решение». В ней Тиллих характеризовал национал-социализм как политический романтизм, способный вернуть европейское общество в эпоху варварства. Когда в 1933 г. Гитлер пришел к власти, «Социалистическое решение» было сразу же запрещено и изъято из продажи. Книга не оказала сколько-нибудь заметного влияния. В том же 1933 г. Тиллих в числе других профессоров был отстранен от преподавания.
Приход нацистов к власти подменил собой кайрос или исполнение «нового бытия», которого Тиллих ждал в 20-е годы. Он решил, что теперь история европейской цивилизации повернула вспять (к «новому средневековью», как сказал бы Бердяев). Торжествующий национал-социализм вызывал у Тиллиха прежде всего отвращение. В Гитлере его очень раздражала вульгарная манера говорить по-немецки.
Уже в первые месяцы национал-социалистического господства перед гуманитарной интеллигенцией, не готовой к сотрудничеству с новой властью, встал вопрос о возможности и оправданности эмиграции. Жена Тилллиха настаивала на отъезде. Вот как он вспоминал об этих обстоятельствах в 50-е годы: «К моменту нашей эмиграции нас более всего шокировала не его [Гитлера] тирания и жестокость, а его невообразимо низкий культурный уровень, проявлявшийся в его речи. Мы вдруг поняли, что если немецкая культура смогла породить Гитлера, то с этой культурой что-то не в порядке. Это подготовило нас к эмиграции в Америку и сделало более открытыми для восприятия новой реальности, с которой мы здесь встретились».
Обдумывая возможность эмиграции, Тиллих все больше осознавал, что не готов отказаться от академической деятельности ради политической борьбы против нацистского режима. Между тем для философа, успевшего обнаружить свои антинацистские убеждения, жизнь в Германии становилась небезопасной. В ноябре 1933 г. по приглашению знаменитой Нью-Йоркской высшей теологической школы Union Theological Seminary Тиллих вместе с семьей отправился в Америку. Он оказался в чужой стране, когда ему было 47 лет. Он не знал английского языка и (быть может, поэтому) был уверен, что по-настоящему философия и теология едва ли возможны за пределами Германии и менее всего — в глубоко провинциальной, как он считал, Америке.
Америка приняла Тиллиха дружелюбно. Union Theological Seminary находится в самом центре огромного Колумбийского университета в Нью-Йорке. Там Тиллих почувствовал себя уютно, он считал, особенно в первые годы пребывания в США, что Нью-Йорк единственное место в Америке, где он в состоянии жить и работать. В первые месяцы после приезда в США он занимался главным образом изучением английского языка, так как уже с весеннего семестра 1934 г. должен был приступить к чтению лекций. Надо заметить, что почти все свои работы американского периода Тиллих написал по-английски, хотя необходимость выражать свои мысли на этом языке поначалу вызывала у него внутреннее сопротивление. Он очень тосковал по родине, в душе отгораживался от американской жизни и почти год все еще не терял надежды на скорое возвращение в Германию, так что даже пытался вести переговоры об этом с германскими властями.
Вначале американские коллеги нашли возможность дать Тиллиху работу в качестве «приглашенного профессора» философии религии и систематической теологии: приглашение продлялось ему ежегодно, а в 1937 г. он получил постоянное преподавательское место. В 1940 г. Тиллих стал штатным профессором философской теологии в Семинарии (в том же году он получил американское гражданство) и оставался в этой должности по 1955 г. Вершиной профессиональной карьеры Тиллиха в Америке стало его профессорство в Гарвардском университете (1955–1962). В последние годы жизни Тиллиха Америка видела в нем живого классика, он был широко известен за пределами академических кругов, его фотография даже появилась на обложке «Newsweek».