В тот недолгий срок совместного пребывания в Москве Пушкин и Брюллов старались видеться как можно чаще. Художник запросто приходил к поэту, жившему у Нащокина. А Пушкин захаживал к Брюллову, смотрел, как он работает, вновь и вновь вглядывался в его произведения. Брюллов как раз тогда писал портрет Екатерины Семеновой. Оба с юности страстные театралы, они наперебой вспоминали ее роли, свой молодой восторг от игры замечательной актрисы, дочери крепостной крестьянки и скромного учителя Кадетского корпуса, ставшей теперь княгиней Гагариной. Скромно и замкнуто жила она нынче в Москве, погруженная в домашний мир. Совсем недавно, в прошлый свой приезд, Пушкин подарил ей только что вышедшего «Годунова» с такой надписью: «Княгине Екатерине Семеновне Гагариной от Пушкина. Семеновой — от сочинителя». Пушкин остался о ней прежнего мнения — «говоря об русской трагедии, говоришь о Семеновой, — и, может быть, только об ней». Он полагал, что русская сцена опустела с ее уходом, что только она умела одушевить «несовершенные творения несчастного Озерова», что в ролях Антигоны, Федры, Медеи не знала равных, что прославленная мадемуазель Жорж рядом с русской актрисой бездушна и суха. Возможно, художник и поэт вместе побывали у актрисы, как вместе могли быть у Нащокина, Орлова, Щепкина или Баратынского. Семенова чуть расплылась с годами, но былой гордой стати не потеряла. По-прежнему прекрасен строгий, благородный профиль, напоминающий камеи, четко рисуется чистая линия «римского» с горбинкой носа, тяжелые каштановые волосы туго стянуты, гладко облегают голову, посаженную гордо и величаво. Взгляд темно-голубых, почти синих глаз по-молодому жив и внимателен. Такой и изобразил ее Брюллов. Торжественная недвижность позы нарушена живо схваченным движением — только что Семенова сидела, покойно опершись на руку, и вот, то ли слушая собеседника, то ли готовясь ответить на его вопрос, встрепенулась, подняв голову с руки. Кажется, сейчас раздастся ее мелодичный контральтовый голос, завораживавший, бывало, и партер, и раек… Яркие тона, весомая плотность цвета как нельзя лучше служат величаво-размеренному, торжественному строю портрета.
Над портретами Брюллов поработал в Москве немало. Он написал маслом портрет жены и сестры своего академического товарища Дурнова, акварельный портрет доктора Шереметевского, лечившего его в Москве от лихорадки и головных болей, сделал карандашные портреты Л. Маковской, Витали. В Москве он пишет по преимуществу своих друзей и знакомых. Когда коллекционер Мосолов попросил его сделать альбомный рисунок, посулив за это 4000 ассигнациями, Брюллов ответил ему: «Я теперь за деньги не работаю, а работаю даром для моих московских друзей».
Не раз приходившие к Брюллову знакомые заставали такую картину: Брюллов сидит в кресле, рядом кто-нибудь читает вслух, а то еще подручные Витали поют русские песни, а хозяин дома работает с Брюллова портрет. Иначе Брюллов не соглашался позировать. Непоседливому Брюллову и этого бывало мало, тогда он брал карандаш и рисовал скульптора — под карандашом возникала неуклюжая фигура Витали, его простодушное, простоватое лицо. После приезда в Петербург Брюллов так и напишет Витали — за работой, в момент, когда тот лепит бюст Брюллова. Витали, учившемуся только у мраморщика Трескорни, общение с Брюлловым давало очень много. Рамазанов даже считал, что «знакомство с огненным Брюлловым завершило образование Витали». Отличный лепщик, работавший в основном в декоративной скульптуре, рисовать Витали был не мастер. И тут не раз приходил ему на помощь Брюллов. Однажды кто-то из гостей взял эскиз Витали, поднес Брюллову со словами: «Посмотри-ка, Карл Павлович, что наварзакал наш Ваня!» Брюллов молча взглянул, спросил лист бумаги и тут же набросал эскиз фронтона «Поклонение волхвов». Этот рисунок послужил основой для композиции Витали. Да и впоследствии, когда Брюллов познакомит Витали с Монферраном и тот пригласит его работать в Исаакиевском соборе, Брюллов не раз будет выручать друга советом и помощью. У Витали, хозяина радушного, хлебосольного, к тому же славившегося умением готовить отличные макароны по-итальянски, за обедом всегда сходилось много народа. Бывали художники, литераторы, бывал Нащокин, заказавший ему бюст Пушкина. После обеда певали песни. Особенной популярностью пользовалась: «Вы послушайте, ребята…» из «Аскольдовой могилы». С автором оперы, написанной на сюжет Загоскина, композитором А. Верстовским, Брюллов тоже познакомился в Москве — у того же Витали или у Маковского, у которого очень часто собирались певцы и композиторы.