Еще одна неотъемлемая часть коллекции князя Николая Борисовича состояла из… ботанического собрания. Увлечение экзотическими деревьями, кустарниками и цветами, создание уникальных по подбору растений оранжерей характерно для русского усадебного быта времен Юсупова. Для размещения ботанических уникумов по сторонам партера парка в Архангельском были сооружены огромные оранжереи, на месте которых в советское время появились два громадных корпуса военного санатория. Николай Борисович обладал превосходной коллекцией растений. Некоторые из них в летнее время выносились в усадебный парк, во многом дополняя и оттеняя неброскую среднерусскую природу. Одним из последних приобретений князя стала уникальная ботаническая коллекция графов Разумовских из подмосковного имения Горенки, которая, увы, вместе со всеми остальными редкостями вскоре после смерти Николая Борисовича была спешно продана его сыном. О составе ботанической коллекции имеются отрывочные сведения, из которых можно понять, что Николаю Борисовичу принадлежали некоторые деревья, чей возраст насчитывал несколько столетий.
Николай Борисович, как и всякий коллекционер, принимал меры для создания полновесного научного каталога своего художественного собрания, а не одного только Императорского Эрмитажа, которым руководил. Князь предполагал издать каталог с приложением гравюр, но идею эту осуществить так и не успел. Считается, что на момент кончины князя в его собрании имелось порядка 600 живописных работ, дополненных позднее его второй невесткой, внуком и правнучкой. В 1827 году Николай Борисович составил каталог своей картинной галереи. В трех обширных альбомах были описаны и зарисованы по местам развески 540 картин. Во времена князя Юсупова картины по стенам располагали не по стилям, школам и времени создания, а так называемой ковровой развеской, подобранные по колориту, размеру, сюжетам. В каталоге произведения искусства из княжеской коллекции отражали свое реальное местонахождение — в определенном доме или усадьбе, а уже в них непосредственно в конкретном парадном зале, кабинете или жилой комнате.
В 1839 году сын коллекционера, князь Борис Николаевич, издал печатный каталог художественных ценностей из собрания отца, давно ставший библиографической редкостью.
Искусствовед Л. Ю Савинская, предпринявшая уже в наши дни попытку воссоздать полную историю коллекции, писала, что
В качестве милого анекдота из современной искусствоведческой мысли приведу такой факт. В одном из первых номеров научного журнала Государственной Третьяковской галереи в статье, посвященной коллекции Сергея Михайловича Третьякова, ему совершенно серьезно приписано обладание знаменитым конным портретом Бориса Николаевича Юсупова работы Гро, хотя известно, что портрет никогда не уходил из семейной коллекции Юсуповых и ныне хранится в собрании ГМИИ им. А. С. Пушкина. Как будто Третьякову собственных шедевров недоставало…
О качестве коллекции и принципах художественного собирательства князя Юсупова и сегодня может поведать музей в Архангельском. При всех утратах, понесенных в годы революции, Юсуповская коллекция в музее и теперь отличается хорошим уровнем подбора вещей. Музей в Архангельском открылся 1 мая 1919 года.
В ноябре 2001 года члены современного Московского Английского клуба посетили выставку коллекции своего исторического соклубника и Старшины князя Николая Борисовича Юсупова «Ученая прихоть», располагавшуюся в торжественных залах анфилады второго этажа Музея изобразительных искусств имени А. С. Пушкина. В Итальянском дворике музея для членов клуба был устроен концерт старинной музыки, звучавшей некогда в московском доме князя и в его знаменитой подмосковной — Архангельском. Так в наши дни восстановилась еще одна «веков связующая нить».