Весной 1906 года Брюсов познакомился с гениальным художником Михаилом Врубелем. Тяжело больной художник находился в то время в московской лечебнице врача Ф. А. Усольцева в Новом Зыковском переулке. Тяжелый психический недуг сразил его в самом зените творческого подъема, несколько раз он пытался покончить с собой. Вдохновившись однажды, как и юный Брюсов, «Демоном» Лермонтова, он начинает писать целую серию о Князе Тьмы. Он пишет Его снова и снова, бросает холст и снова начинает писать. Художник впал в тяжелейшую депрессию, его не интересовало ничего, кроме его Демона. Вскоре последовали Безумие и Слепота. Кажется, что демоны внезапно открыли ему свою тайну, и разум художника не смог ее вместить. По словам Александра Бенуа, «Врубель видел то одну, то другую черту своего божества, то сразу и ту, и другую, и в погоне за этим неуловимым он быстро стал продвигаться к пропасти, к которой его толкало увлечение проклятым. Его безумие явилось логичным финалом его демонизма».
По словам современников, вокруг Брюсова также как и над Врубелем витал мрачный, демонический ореол. О нем ходило множество слухов: маг, умеющий появляться и исчезать незаметно для других, всеобщий кумир, «волшебник, который ест засахаренные фиалки, по ночам рыскает по кладбищенским склепам, а днем, как Фавн, играет с козами на несуществующих московских пастбищах».
В 1910 году поэт Валерий Брюсов вместе с женой переехал в дом на 1-й Мещанской улице (ныне – пр. Мира, 30) и оставался здесь до конца жизни. Сюда, в изысканный особняк с ломаной крышей, на «брюсовские среды» приходили К. Бальмонт, М. Волошин, А. Блок, А. Белый, И. Северянин, В. Ходасевич, А. Толстой, Б. Пастернак, А. Луначарский и др. Николай Гумилев приезжал сюда делиться впечатлениями от своих знаменитых африканских путешествий.
Здесь Брюсов читал стихи и прозу, а также лекции о предсказаниях Нострадамуса и о легендарной Атлантиде. В его архиве сохранились неопубликованные рукописи о легендарном континенте. Поэт считал себя поэтом – хранителем тайного знания, последним человеком из Атлантиды, хранящим заветы исчезнувшей страны. Книг на оккультную тематику было собрано столько, что ныне они занимают массивный шкаф в его доме, в котором сегодня находится Музей Серебряного века.