Фрэнк пропустил совет брата мимо ушей. Закончив университетский курс физики за три года, он продолжил обучение в 1933–1935 годах в Кавендишской лаборатории в Англии под началом физиков, ранее учивших Роберта, и встретил там друзей брата — Макса Борна и Поля Дирака. К этому времени Роберт полностью смирился с выбором Фрэнка. «Ты знаешь, как я был счастлив, — писал он Фрэнку в 1933 году, — когда ты решил поехать в Кембридж…» Теперь он по-настоящему тосковал по брату. «Прежде редко случалось, — писал он в начале 1934 года, — чтобы я так сильно скучал по тебе, как последнее время. <…> Я принял к сведению то, что тебе хорошо в Кембридже, что физика глубоко проникла в твое сердце, физика и очевидные жизненные достижения, которые она приносит. Я принял к сведению, что ты упорно работаешь, набил руку в лаборатории, подробно изучаешь математику и наконец-то находишь в этом и в естественной строгости кембриджской жизни адекватное пространство для своей неослабной потребности в дисциплине и порядке». Хотя письма Роберта подчас звучали как нравоучения старшего брата, они ясно показывали, что он не меньше Фрэнка испытывал потребность в близких отношениях с братом.
В отличие от Роберта Фрэнк превосходно показал себя как физик-экспериментатор — он любил «пачкать руки» в лаборатории, ковыряться в механизмах и однажды смастерил для брата самодельный фонограф. По наблюдениям Роберта, Фрэнк обладал способностью «свести своеобразную и запутанную ситуацию до коренной, неразложимой Fragestellung [постановки задачи]». Проучившись два года в Англии и несколько месяцев в Италии, где имел возможность наблюдать воочию и возненавидеть фашизм Муссолини, Фрэнк подал в несколько университетов заявку на поступление в докторантуру по экспериментальной физике. Он колебался, идти ли в Калтех, но Роберт «что-то там сделал», и Калтех неожиданно предложил Фрэнку стипендию, зависящую от академических показателей, и тот согласился.
В лаборатории под началом старого друга Роберта Чарли Лауритсена Фрэнк проводил опыты со спектрографом бета-излучения. Если Роберт окончил докторантуру за два года, то Фрэнк спокойно шел к степени доктора целых четыре. Отчасти это было связано с тем, что опыты требовали больше времени, чем фундаментальная наука. Однако на выборе сказался и темперамент Фрэнка, его желание наполнять жизнь не одной лишь физикой. Оппенгеймер-младший любил музыку и умел играть на флейте так хорошо, что в глазах брата и многих друзей мог бы запросто стать профессиональным музыкантом. Унаследовав от матери тонкий художественный вкус, Фрэнк любил писать картины и читал много поэзии. В противоположность отточенным, корректным европейским манерам Роберта его брат, по мнению друзей, одевался кое-как и вел себя как человек «богемы».
Во время первого года обучения в Калтехе Фрэнк познакомился с Жакнетт Куанн по прозвищу Джеки, двадцатичетырехлетней девушкой франко-канадского происхождения, изучавшей в Беркли экономику. Они впервые встретились в Беркли весной 1936 года, когда Роберт взял с собой брата в гости к знакомой — Уиноне Недельски. Джеки помогала ей ухаживать за ребенком. Чтобы оплатить счета, девушка также работала официанткой. Простая и открытая по натуре, она не витала в облаках и была напрочь лишена претенциозности. «Джеки гордилась принадлежностью к рабочему классу, — говорил Боб Сербер, — и терпеть не могла умников». В будущем она планировала стать социальным работником. Волосы подстригала коротко, под мальчика, губной помадой и прочей косметикой никогда не пользовалась. Роберт Оппенгеймер вряд ли бы счел девушку такого сорта подходящей парой для своего брата. Однако еще той же весной Роберт, Фрэнк, Джеки и Уинона (недавно расставшаяся с мужем Лео) два-три раза сообща выезжали на прогулки. В июне Фрэнк пригласил Джеки провести лето в «Перро Калиенте». Они прибыли на новеньком пикапе «форд», подаренном Робертом, стоимостью 750 долларов.
Когда тем же летом Фрэнк сообщил брату о своем намерении жениться на Джеки, Роберт попытался его отговорить. Джеки и Роберт плохо уживались. Она вспоминала, что Роберт «постоянно говорил вещи вроде “ну конечно, ты ведь старше Фрэнка” — кстати, я старше его всего на восемь месяцев — и что Фрэнку еще рано жениться».
Фрэнк не послушался совета и 15 сентября 1936 года вступил в брак с Джеки. «С его стороны это было актом освобождения и протеста против зависимости от меня», — написал Роберт. Он по-прежнему ни во что ее не ставил, называя «официанткой, на которой женился мой брат». Но, с другой стороны, продолжал устраивать жизнь своего брата и его молодой жены. «Мы часто виделись втроем в Пасадене, Беркли и “Перро Калиенте”, — вспоминал Фрэнк, — и мы с братом неизменно разделяли замыслы, начинания и друзей».