После победоносного продвижения по Малой Азии многие христианские рыцари утратили воодушевление и впали в бездействие. Господь со своего престола обращает взор на Сирию и видит, что из множества предводителей похода один Готфрид Бульонский достоин повести армию на священный подвиг освобождения Гроба Господня. Бог отправляет к Готфриду архангела Гавриила, приказывая герцогу встать во главе объединенной армии и незамедлительно двигаться на Иерусалим, не дожидаясь, пока халиф Египта придет на помощь единоверцам. Готфрид при поддержке Петра Пустынника объявляет баронам Господню волю и уже в качестве главнокомандующего производит смотр стянувшимся со всей Европы войскам. Далее следует подробная характеристика участников похода, среди которых выделяются два главных героя поэмы – Танкред Тарентский, влюбленный в неназванную мусульманскую воительницу, и молодой Ринальд д’Эсте, итальянец из гвардейского полка «свободных» (странствующих) рыцарей, не связанных вассальной присягой. Готфрид посылает гонца в Константинополь, призывая датского королевича Свена как можно скорее присоединиться к походу. Армия выступает на Иерусалим. Правитель города, царь Аладин, приступает к укреплению крепостных стен.
Песнь вторая
По совету колдуна Исмена Аладин крадет из христианской церкви икону с изображением Богоматери и помещает ее в дворцовой мечети. В ту же ночь икона загадочным образом исчезает. Царь обвиняет в краже иерусалимских христиан и грозит истребить местную общину. Ради спасения единоверцев благочестивая девушка Софрония и влюбленный в нее юноша Олинд берут на себя вину. Деспотичный Аладин приговаривает их к смертной казни через сожжение, однако прискакавшая в город знаменитая персидская воительница Клоринда, уверенная в невиновности молодых христиан, спасает их от костра в обмен на обещание возглавить царское войско. Аладин изгоняет из города способных носить оружие иноверцев, и те отправляются навстречу крестоносцам в Эммаус. В лагерь крестоносцев прибывают послы египетского халифа – воинственный черкес Аргант и хитрый царедворец Алет. Алет пытается угрозами и лестью отговорить Готфрида от осады Иерусалима, но получает категорический отказ. Это означает фактическое объявление войны. Алет вынужден возвратиться с этим известием в Каир. Аргант, напротив, скачет в Иерусалим для участия в защите святого города.
Песнь третья
Христианская армия с ликованием подходит к Иерусалиму. Эрминия, дочь низвергнутого царя Антиохии, стоя на крепостной стене, указывает царю Аладину на Танкреда, в которого она безнадежно влюблена со времени своего пленения у крестоносцев. Сарацины совершают первую вылазку из крепости. Танкред вступает в схватку с Клориндой и, сбив с нее шлем, узнает в ней прекрасную незнакомку. Он пытается объясниться ей в любви, однако его признания прерываются нападением внезапно появившегося франка. Танкред отбивает удар и пускается в погоню за обидчиком. Эрминия рассказывает царю о каждом из христианских вождей и героев. Аргант между тем приходит на выручку Клоринде и, несмотря на превосходство христиан, закалывает предводителя странствующих рыцарей Дудона. Ринальд готов немедленно отомстить за смерть командира и броситься на штурм города, но Готфрид приказывает войскам вернуться в лагерь. Над могилой павшего героя Готфрид произносит речь, вдохновляющую крестоносцев на освобождение Гроба Господня, и отправляет лесорубов за древесиной, необходимой для постройки осадных башен.
Песнь четвертая
В адской бездне Сатана-Плутон созывает дьявольский совет, на котором он сетует на всемогущество Бога и заклинает демонов сделать все возможное, чтобы христианам не удалось взять Иерусалим. Духи тьмы избирают своим орудием правителя Дамаска, колдуна Гидраота. По внушению Дьявола в лагерь к крестоносцам подослана племянница Гидраота, прекрасная чародейка Армида. Армиде поручено употребить все женское искусство, чтобы внести разлад в ряды христиан. Волшебница рассказывает Готфриду вымышленную повесть о том, что брат ее покойного отца узурпировал власть, и умоляет помочь ей вернуть престол. Полководец не поддается на уговоры, опасаясь, что рискованное предприятие отвлечет христиан от осады Иерусалима. Обольщенный красавицей младший брат полководца Евстахий убеждает Готфрида отпустить с Армидой десять «свободных» рыцарей.
Песнь пятая